原子力システム研究開発事業
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(資料5)中間・事後評価の結果 低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発
原子力システム研究開発事業における平成17年度採択課題中間・事後評価の結果について

原子力システム研究開発事業−基盤研究開発分野−中間評価 総合所見公表用

1.研究開発課題名

 低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発

2.研究開発の実施者

機関名:独立行政法人日本原子力研究開発機構  代表者氏名:若井田育夫
機関名:国立大学法人福井大学  代表者氏名:仁木秀明

3.研究開発の概要

 次世代炉心燃料の候補である「低除染TRU燃料」の分析では、遠隔で安全かつ迅速な分析手法の開発が求められている。そこで、レーザーブレークダウン発光分析法による不純物分析と、レーザーアブレーション共鳴分析法による同位体比分析とを組み合わせ、未照射ウラン固体試料に適用することにより、従来必要であった化学操作を経ることなく、遠隔で安全に、しかも非接触で直接かつ迅速な分析技術を開発し、次世代燃料の遠隔分析に必要となる技術基盤の形成に資する。
 本研究では、レーザー光やブレークダウンプラズマ発光の遠隔伝送方を検討する「遠隔操作手法の開発」、不純物で数百ppmからマイナーアクチノイド模擬元素で数%までの分析を数十分の測定時間で実現することを目標とする「ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発」、ウラン濃縮度5%程度の同位体比測定を目指す「レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発」を実施すると共に、発光分光による不純物分析と共鳴分光による濃縮度分析とを一連の操作で実現することを目指す。

4.研究開発予算

平成17年度 32,370千円
平成18年度 304,386千円
平成19年度 46,653千円
平成20年度(予定) 32,364千円
平成21年度(予定) 27,164千円

5.研究開発期間

 平成17年12月 〜 平成22年3月 (5年計画)

6.H18年度までの目標

【研究開発項目1】遠隔操作手法の開発
レーザー光の遠隔伝送法及びプラズマ発光の遠隔伝送法を開発し、試験に適用する。

【研究開発項目2】基礎的発光特性の解明(ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発)(福井大学)
 プラズマ発光の基礎過程を把握し、高いSN比で信号を取得する基本的な条件を明らかにすることで、ウランを母材とした発光分析法の最適化に資する。このため、以下の研究を実施する。
①発光スペクトルの時間変化
 時間分解分光・画像観測が可能な計測機器を整備し、金属試料を用いて大気中における発光スペクトルの時間変化を測定する。
②発光領域の時間変化
 プラズマ領域の時間分解画像観測から、プラズマ発光像の強度及び位置と広がりの時間変化を測定する。

【研究開発項目3】模擬試料によるレーザーブレークダウン発光分析法の開発(ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発)
 酸化ウランを母材とした発光分光を実現し、分析目標を達成するため、以下の研究を実施する。
①模擬試料広帯域発光分光基礎試験
 広帯域な分光機器を整備し、発光物質の同定に不可欠な分光データベースを構築する。また、低除染燃料の代表的な不純物となるランタノイド元素であり、ウラン同様発光スペクトルが複雑なガドリニウム(Gd)についてのデータベースを構築する。
②レーザーブレークダウン発光分光の最適化
 発光分光の最適化には、光照射条件、プラズマ発光条件及び発光観測条件の最適化が重要となる。そこで、レーザー照射試料表面の観測機器を整備し、クレーター形状や試料蒸発量を推定する。また、基本的な分光パラメータの測定方法を確認すると共に、【研究項目2】の結果を基に、スペクトル強度や線幅といった発光特性の発光環境依存性、レーザー強度依存性、観測時間依存性等を明らかにし、最適化に必要な条件を見いだす。
③高感度化・高分解能化と発光分光の最適化に関する研究
 発光スペクトル構造が複雑な母材を対象とした分析では、波長分解能の高い分析が不可欠となる。高分解能分光機器を整備し、その基本性能を確認すると共に、【研究開発項目1】で検討したプラズマ発光の伝送系を用いて高分解分光を実現し、高分解能分光に必要な条件を見いだす。
④短パルスレーザーによるブレークダウン発光分光特性評価
 短パルスレーザーによるブレークダウン発光は、プラズマとレーザー光の相互作用時間が少ないため、発光の単純化が期待される。短パルス光源を整備し、光源の基本特性を把握する。
⑤標準試料を用いた感度校正手法の確立
 粉末成型・焼結機器を整備し、ウランを摸擬した酸化物粉末試料から固体酸化物試料を作成してブレークダウン発光分光試験等に適用する。

【研究開発項目4】共鳴分光光源の構築(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)
 レーザーアブレーションにより生成されたプルーム(原子・イオン雲)に別途精密波長可変レーザー光(プローブレーザー)を入射し、同位体ごとの共鳴信号を取得することにより、ウランの濃縮度測定を実現する。
 安定で高い波長精度を有した光源として、発振波長の狭線化が可能な波長可変半導体レーザーを試作し、発振特性を取得する。

【研究開発項目5】原子雲の特性評価(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)
 効率の高い共鳴分光を実現するためには、アブレーションプルームの特性を把握し、分析に有効な共鳴条件を特定していくことが重要となる。共鳴分光機器を整備し、固体試料のアブレーションとその共鳴特性の観測を可能にすると共に、共鳴分光に適したアブレーションプルームの発生条件を明らかにする。

【研究開発項目6】共鳴分光最適条件の確立(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)
 アブレーション共鳴分光用光源システム、共鳴分光機器等を組み合わせ、アブレーション条件、共鳴条件、計測条件を変えることで同位体スペクトルの取得を実現する。

7.これまでに得られた成果

【研究開発項目1】遠隔操作手法の開発
 レーザー光遠隔伝送法の開発では、アクチュエータ付きミラーとTVカメラによる視認により、遠隔光伝送に必要な光軸調整性能が遠隔操作で得られることが示された。また、ブレークダウンプラズマ発光の遠隔伝送法の開発では、放物面鏡と光ファイバーで遠隔伝送する手法を開発し、【研究開発項目3】③の遠隔高分解能分光を可能とした。

【研究開発項目2】基礎的発光特性の解明(ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発)
①発光スペクトルの時間変化
 時間分解分光・画像観測機器を整備し、大気中の金属試料からのプラズマ発光強度、スペクトル特性の時間変化を測定した。その結果、プラズマ全体からの発光強度は、時間とともに指数関数的に減衰すること、レーザー照射後3μs程度の遅延時間でスペクトル幅は0.1nm程度となり高いSNが実現すること、観測持続時間は数μ秒であるとの知見を得た。
②発光領域の時間変化
 時間分解2次元画像観測により、大気中で生成したプラズマ発光像の強度、位置及び広がりの時間変化を評価した。その結果、プラズマ発生直後の伝播速度は104m/s程度であること、レーザー照射後30ns以降は顕著な膨張は観測されず、1.5mm程度の伝播距離に留まること等の基礎特性が明らかとなった。
③発光特性の雰囲気ガス及びガス圧に対する依存性(平成19年度成果の一部)
 発光素過程の雰囲気依存性を取得するため、気密性観測容器の準備を進めている。

【研究開発項目3】模擬試料によるレーザーブレークダウン発光分析法の開発(ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発)
①模擬試料広帯域発光分光基礎試験
 Ca、Cd、Co、Cr、Fe、Mg、Mn、Mo、Nb、Ni、Yb、Zn、Zr、Au、Pt、Re、W等について基礎的な発光スペクトルデータベースを作成した。さらに、金属Gd及び酸化Gdの発光分光を実施し、酸化物でも金属と同等のスペクトルが取得できることを確認すると共に、Gdのスペクトルを同定してデータベースを構築した。ランタノイド系の元素の分光データベース構築のため、酸化物試料の準備を進めている。
②レーザーブレークダウン発光分光の最適化
 表面観測機器を整備し、試料表面に形成されるクレーター形状や蒸発体積を評価した。Cuを例に観測した結果、蒸発体積はレーザー照射回数に比例すること、レーザー光強度の増大に伴って蒸発体積も増えること、代表的な蒸発量はレーザー1ショット当り約20ngとなること、短波長ほど断面が矩形的で深いクレーターを生成し蒸発体積が大きくなる傾向があること、等の蒸発特性が明らかとなった。
 【研究開発項目2】の結果を参考に、Ar、空気、Heの減圧雰囲気におけるプラズマ膨張特性、スペクトル発現特性、線幅特性、スペクトル強度のレーザー照射条件依存性等に関する試験を行った。
 プラズマの膨張特性は、ガス雰囲気圧力が低いほど膨張が早く、高い場合は抑制された。またHe雰囲気ではAr雰囲気に比べて早い時期により速い速度で膨張し、早く減衰することが判明し、ガス種及び圧力に強く依存することが判明した。
 スペクトルの発現特性では、観測位置は試料表面から2mm程度が良いこと、直後に出現する白色光は急速に減衰し、その後原子やイオンの発光が現れること、発現するスペクトル強度は、Ar雰囲気の場合が最も強いが、SNの良い測定には観測時刻を遅らせる必要があること、スペクトル強度は時間とともに指数関数的に減衰し、減衰時間はAr雰囲気が最も長いこと等が明かとなった。
 スペクトル線幅及びその時間変化については、He雰囲気の場合が最も狭く、空気、Arの順で広がること、線幅の時間変化が一定となる時間はHeの場合が最も短く、Arが最も長いが、この場合でもArでのスペクトル強度はHeや空気の場合より大きいこと等が判明した。また、発光領域の代表的な励起温度は、Arで約13,000K、空気で10,000K、Heでは6,000Kとなった。
 スペクトル強度及び線幅のブレークダウン光強度依存性については、レーザー光強度の増大に伴いスペクトル強度は増大するが、SNを考慮すると観測時刻を遅らせる必要があること、変化は小さいが線幅は広がる傾向にあること等が確認された。
 スペクトル強度のレーザー照射条件依存性については、試料のアブレーションとプラズマの発生を個別に行い、観測されるスペクトル強度変化から最適条件を探査した。その結果、レーザーパルスの照射時間差や観測位置を選ぶと、低いバックグランドでスペクトル強度が3倍以上改善できる条件があることが確認され、高分解能と高感度とが両立できる可能性のあることが分かった。今後系統的な試験を実施し、高感度を実現できる条件を見いだす予定である。
 以上の特性を総合的に評価した結果、高い分解能を要する微細なスペクトル観測には、He雰囲気で圧力が104 Pa程度、観測遅延時間2μsの条件が、また、高感度を要する微量元素の測定には、Ar雰囲気で圧力が5×104 Pa程度、観測遅延時間5〜7μsの条件が、レーザー光強度については、数mJ程度の低アブレーション条件が最適化に重要となるとの基本指針を得た。
③高感度化・高分解能化と発光分光の最適化に関する研究
 高分解能分光システムを構築し、その基本性能を取得した。標準光源のスペクトル測定から、測定波長の±1/35,000以内の絶対波長精度が、Hgランプに現れる同位体ピークの測定から0.3pmの実効分解能が確認された。
 複雑な発光スペクトル構造を持った試料の不純物分析に必要な条件と、その分析感度を確認するため、分光システムと【研究開発項目1】で検討したプラズマ発光伝送系とを組み合わせ、発光源から離れた地点において高分解能遠隔分光試験を実施した。Cu等多数の不純物が混入したGd試料の大気中におけるブレークダウン分光の結果、Cuの例では、高分解能観測条件として、観測遅延時間9μs、325nmの発光スペクトル観測により、110ppmを検出し、数十ppmの検出下限が得られた。これにより、スペクトルが複雑なGd母材中であっても、目標となる100ppm程度の不純物分析が実現できることが示された。
④短パルスレーザーによるブレークダウン発光分光特性評価
 短パルスレーザー光源を整備し、レーザー光強度、強度の時間変化等の性能を評価した。その結果、発振中心波長800nm、波長幅約50nm、パルスエネルギー165mJ、自己相関測定による発振強度時間幅105fsを得た。また、2倍高調波を発生させ、中心波長400nm、パルスエネルギー約30mJの性能を得た。さらに、大気中におけるCuのブレークダウン発光分光予備試験を行った結果、ブレークダウン発光が観測できること、基本波と2倍高調波とでは発光特性に違いがあること等が確認できた。
⑤標準試料を用いた感度校正手法の確立
 酸化Gd粉末から円板状試料を製作し、仮焼結してブレークダウン発光分光試験に適用した。金属Gdと比較した結果、Gdに特徴的なスペクトルに差は見いだせず、酸化物粉末圧縮焼結試料が分析試料として適用可能であることが確認できた。作成した試料は、【研究開発項目3、5、6】における酸化Gd試料として使用した。現在ウラン酸化物試料の製作を行っている。
⑥母材と干渉しない発光線の特定(平成19年度成果の一部)
 ウランの発光線観測及びウラン中の不純物スペクトルの発現特性を観測するため、ウラン試料を用いる機器の信頼性向上を図っている。

【研究開発項目4】共鳴分光光源の構築(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)
 レーザー光源については、外部共振器型波長可変半導体レーザーを製作し、発振波長幅20MHz以下の単一波長性能と、連続波長掃引幅100GHzの広帯域掃引性能とを同時に実現することに成功した。さらに、レーザーの安定化システムを開発することにより、9.5時間の周波数ドリフトが0.8MHz程度の良好な波長安定性、波長掃引時の周波数同調誤差が±0.5MHz以下の精密な波長掃引特性、光強度の変動が0.03%の出力の安定性を得ることに成功した。

【研究開発項目5】原子雲の特性評価(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)
 共鳴分光機器を整備し、分光用光源を用いてアルミニウムや酸化Gdの共鳴吸収分光を実現した。その結果、共鳴分光においても酸化物試料が使用可能であること、雰囲気圧力の増加に伴い共鳴信号の時間遅れと時間幅の広がりが見られること、アブレーション光強度の増大に伴い原子・イオンの励起温度が高くなること等が明かとなった。これらの結果から、共鳴分光に適したアブレーションプルームの発生条件として、アブレーション光強度は閾値近傍強度で減圧雰囲気が、また、測定条件として、共鳴レーザー光強度は数mW程度、観測領域は試料表面から数mm以内、観測遅延時間はμ秒で観測可能時間が数μ秒といった条件が見いだせた。同時に、アブレーション共鳴分光において重要となる、励起準位密度の緩和過程や励起温度の緩和過程に関する基礎的な知見も得られた。

【研究開発項目6】共鳴分光最適条件の確立(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)
 同位体を模擬した試料の共鳴吸収スペクトル特性を取得した。共鳴スペクトル線幅は、アブレーション光強度の増大及び雰囲気ガス圧力の増大に伴って広がることが判明し、閾値近傍の光強度と減圧雰囲気を選ぶことが狭い線幅を得る条件であることが明らかになった。真空から数百Paの減圧雰囲気において酸化Gdの共鳴吸収スペクトルを詳細に測定した結果、100Pa近傍でスペクトル幅が2GHz以下となる条件が見いだされ、Gd同位体を分離して観測することに成功した。

【研究開発項目7】同位体比測定手法の確立に関する研究(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発)(平成19年度成果の一部)
①同位体比定量化法の確立
ウランの超微細構造や同位体シフトを考慮した場合のスペクトル構造について解析を開始した。簡易解析の結果、同位体のスペクトル強度比と同位体の存在比との間には、観測スペクトル幅依存性があることが示唆されている。
②発光分光・共鳴分光総合試験
発光分光による不純物測定と共鳴分光による濃縮度測定を一連の操作で可能とするための複合分析容器の詳細仕様を決定した。

8.中間評価の過程における主な指摘事項

【全体】
  • 現段階では基礎的なデータを取ることに注力しているところであるが、本法は実用に供することが可能な技術であるという目途を早く示すことも重要であることから、ウラン試料を使った実証試験に早く取りかかることが必要である。
     ウラン同位体の測定分析の目標値を見定める上でも、ウラン試料の早期の測定に向けて、試験の加速が必要である。

【研究開発項目1】遠隔操作手法の開発
  • 遠隔操作に係る設備は、本研究の中で基本的なところは十分研究されているが、実際にプルトニウムを使用する際には現在検討されている分析容器等の設備を変更することもあり得るので、その設備変更の内容によっては分析時間や分析精度等に影響を及ぼす可能性があることを考慮した検討が重要である。

【研究開発項目2】基礎的発光特性の解明(ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発−1)
  • なし。

【研究開発項目3】模擬試料によるレーザーブレークダウン発光分析法の開発(ウラン燃料を母材としたレーザーブレークダウン発光分析法の開発−2)
  • 基礎的発光特性の理論的解明として実施しているスペクトルの時間的変化等についての検討は、これまで実施した模擬試料に加えて、平成19年度以降のウランを試料とする試験において得られるスペクトルについても同様に検討されることを期待する。

【研究開発項目4】共鳴分光光源の構築(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発−1)
  • なし。

【研究開発項目5】原子雲の特性評価(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発−2)
  • 原子雲の空間・時間プロファイルについてモデルを構築して理論的な検討を深め、原子雲の特性の解明を進めてもらいたい。

【研究開発項目6】共鳴分光最適条件の確立(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発−3)
  • 最適条件の検討においては、スペクトル分離の観点に加えてバックグランド等実際の試料状況を加味することが重要であることから、ウランを試料とする試験で着実に検討を進めてもらいたい。

【研究開発項目7】同位体測定手法の確立に関する研究(レーザーアブレーション共鳴分析法によるウラン濃縮度測定法の開発−4)
  • 同位体比の定量の目標値を早く見定められるよう、分析可能の範囲を既存の分光学的データを使って推定する等の検討を進めるとともに、ウランを試料としたレーザーアブレーション共鳴分光試験を前倒しで実施してもらいたい。

9.中間評価結果

 挑戦的な研究開発であり、現段階では基礎的なデータを取ることに注力しているところである。本手法の実用性の目途を早めに示すことも重要であることから、ウラン試料を使った実証研究に早く取りかかってもらいたい。

10.総合評価

(期待以上の成果が見込め継続すべき)
(ほぼ期待通りの成果が見込め継続すべきだが、計画について一部調整の必要がある)
(継続するためには、計画の大幅な見直しの必要がある)
(継続すべきではない)

Japan Science and Technology Agency
原子力システム研究開発事業 原子力業務室