原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

分子シミュレーションによるMA 含有MOX 物性のモデル化

１．研究開発の背景とねらい

図1： 計画の概要と各課題の関連性

　高速増殖炉サイクルにおけるMA含有MOX燃料の実用化は、放射性廃棄物の低減と核拡散抵抗性の向上をもたらすため、重要な研究課題として位置付けられている。MAの添加がMOX 燃料の物性に与える影響については、十分な理解が得られておらず、さらなる知見の蓄積と体系化が必要である。そこで本事業では、分子シミュレーションを用いて現象を原子スケールで分析し理解することで、MA 含有MOX の機械物性、熱物性および照射応答挙動を、MA の種類と量の関数として表すモデルを構築することを目的として、研究を展開している。
　本事業は、（1）ポテンシャルモデルの構築、（2）機械・熱物性の評価、（3）照射応答挙動の分析、の3 課題から構成される。まず、量子力学計算で評価したポテンシャルエネルギー曲線を利用して、MA 含有MOX 系に適用可能なポテンシャルモデルを構築する。そして、そのポテンシャルモデルを用いて分子動力学計算を行い、MA 含有MOX の機械物性、熱物性および照射応答挙動を、MA の種類と量の関数として評価する。その結果を体系的に整理してモデルを構築することで、本事業の目的を達成する（図1）。

２．研究開発成果

　課題(1)のポテンシャルモデルの構築では、広い関数空間をはることのできる複数の逆多項式からなる以下のポテンシャルモデル式[1]を利用して、平成19 年度に量子力学計算により評価したポテンシャルエネルギー曲線を再現するように、モデルパラメータの最適化を行った。r は原子間距離であり、最適化したモデルパラメータは有効電荷（q₁、q₂）、N、ρ、a_n、m_n である。

　MA としては、ネプツニウム（Np）を対象とした。ポテンシャルモデルの作成過程で、いくつかの課題が生じた。その原因について分析した結果、格子の変形や膨張収縮、同種原子の集団的な原子変位等の、構造変化に対するエネルギー応答も考慮することが重要であることが示唆された。それらを評価してモデルパラメータの調整に利用した結果、比較的高温（>1000 K）においても固体としての安定性が保たれるポテンシャルモデルが構築された。構築したポテンシャルモデルのエネルギー曲線を図2 に示す。課題(2)および課題(3)で実施した分子動力学計算では、本ポテンシャルモデルを利用した。

図2： 構築したポテンシャルモデルのポテンシャルエネルギー曲線

　課題(2)では、構築したポテンシャルモデルを用いて、PuO₂、UO₂、NpO₂、MOX（Pu：約30%）、Np含有MOX（Np: 0〜5%）の機械物性や熱物性を評価した。構築したポテンシャルモデルの信頼性を評価するために、体積弾性率等の機械物性値を計算し、既往の実験報告値や、量子力学計算の結果と比較した。結果の一例を表1 に示す。実験結果や量子力学計算の結果との良い一致が確認された。C₁₂ とC₄₄ の値が同程度になるなどの傾向は、2 体間ポテンシャルの利用に伴う限界である。さらに、MOX とNp 含有MOX の、体積弾性率、熱伝導率、線膨張率等を、Np 含有量（0〜5%）や温度等をパラメータとして評価した。MOX とNp 含有MOX における計算値の相違は小さく、5%程度までのNp 含有がMOX の機械物性や熱物性に与える影響は大きくないことが示唆された。

表1： 格子定数、体積弾性率、弾性定数を、構築したポテンシャルモデルにより評価した値と、量子力学計算値、実験報告値[2]との比較。UPu₂NpO₈については量子力学計算の収束が悪いため、原子位置を固定した条件で格子定数を最適化し、体積弾性率のみを評価した。

図3： 1.0 keV での弾き出しにおける欠陥量の時間変化

　課題(3)では、構築したポテンシャルモデルを利用して、UO₂、MOX、Np2.5%含有MOX、Np5.0%含有MOXにおける弾き出しの閾値エネルギーを評価した。いずれの系においても、閾値の大きさ、閾値の弾き出し方位依存性ともに、類似した結果が得られた。
　0.5〜1.5 keVの弾き出しでは、生成される欠陥の多くはフレンケル欠陥であり、その量は弾き出しエネルギーとともに増加することが確認された。欠陥生成挙動は、組成の異なるいずれの系においても類似していた（図3）。以上の結果は、5%程度のNp含有は、MOXの弾き出し挙動に大きな影響を与えないことを示唆している。

３．今後の展望

　構築したポテンシャルモデルを利用した分子動力学計算により、照射エネルギー、温度、MA の量や配置等をパラメータとして、MA 含有MOX の機械/熱物性や照射応答挙動を広範に評価する。その評価結果に基づいて、MA 含有MOX の物性評価モデルを提案する。構築したモデルの実用性について検討し、高速増殖炉研究開発へ活用するための課題と展望について整理する。

４．参考文献

[1] H. Tsuchihira, T. Oda, S. Tanaka,J. Nucl. Mater. (2009) in press.

[2] M. Idiri, T.L. Bihan, S. Healthman, J. Rebizant, Phys. Rev. B 70 (2004) 014113.