原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

水素化物中性子吸収材を用いた革新的高速炉炉心に関する研究開発

１．研究開発の背景とねらい

　エネルギーの長期的安定供給および環境負荷の低減のために高速炉の開発が進められている。本事業では、酸化物燃料を用いたナトリウム冷却高速炉の経済性向上のため、高速中性子に対して高い制御能力を持つ水素化物中性子吸収材を用いた新しい高速炉の炉心制御技術を確立することを目的とする。
　水素化物を用いるメリットは、材料に高速中性子の減速性能を持たせる事が出来る点である。水素化物中の水素原子密度は、水中の水素原子数密度とほぼ同じであり、減速材である水と同程度の中性子減速性能が期待できる。この性質を利用すれば、高速中性子領域では小さな中性子吸収断面積しか持たない核種でも、高速中性子を水素化物材料内で減速し、大きな中性子吸収断面積を持った核種としての特性を有するようになる。本研究はこの性質を利用して新たな原子炉炉心用材料を開発しようとするものである [1] 。

２．研究開発成果

　本事業で実施した項目は、設計研究と要素技術開発の２つである。以下にそれぞれの研究開発成果を示す。

２−１．設計研究

１）設計手法検証
　本研究の炉心設計では、連続エネルギーモンテカルロ計算コードMVPと核データライブラリJENDL3.3を用いている。この手法について、日本原子力研究開発機構の高速炉臨界実験装置（FCA）や安全性研究炉 (NSRR)で行われたHf、Gd、Zr水素化物などを用いた原子炉実験データを解析し、水素化物制御棒を用いた高速炉炉心の評価に十分な精度があることを確認した。また、本研究では原子力機構で開発した既存の炉心設計コードを使用しているが、このコード計算の妥当性を検証した。

図１　Hf水素化物ピン

２）炉心設計
　ハフニウム水素化物制御棒を用いたナトリウム冷却酸化物燃料大型炉心（FS炉心）を設計し、核熱特性検討を実施した結果、ハフニウム水素化物制御棒の制御能力が４サイクル（６年）持続することを確認した。これにより大幅な制御棒交換本数削減が達成できコスト削減に貢献出来ることを確認した。また、ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物バーナブルポイズンを用いたナトリウム冷却酸化物燃料大型炉心を設計し、核熱特性検討を実施した結果、主炉停止系の制御棒本数が大幅に削減でき制御棒駆動機構のコストを削減できることを確認した[2]。照射挙動解析コードを用い、定常時及び過渡時の水素化物ピンの挙動を評価した。特に水素のペレット内再分布、被覆管水素透過量を評価し水素化物ピン（図１）の設計に資した。

３）安全性評価
　代表的な評価対象事象を選定し炉心の安全性評価を実施した。通常運転時および設計基準外事象を含めた広範な領域での水素化物中性子吸収材の応答特性を検討した結果、設計基準内事象に対しては800℃で１時間程度、900℃で10分程度の水素化物ペレットの安定性を確認できれば，従来型B4C制御棒を使用した場合の安全性シナリオと同一と判定できることが分かった。また，設計基準外事象では，同様に1000℃で1分程度の水素化物の安定性を確認できれば良いことが分かった。これらの条件を模擬した炉外試験を実施し水素化物ペレットの安定性および被覆管からの水素透過ともに問題のないことを実験データにより示した（２−２．４）参照）。

２−２．要素技術開発

　本事業では、「水素化物長寿命制御棒」用ハフニウム水素化物、「高速スペクトル用水素化物バーナブルポイズン」の２つの要素技術開発を実施した。研究開発成果について以下に示す。

１）ペレット作成と基礎特性試験
　真空排気系、水素供給系、反応管、加熱装置及び圧力計から構成される水素吸収装置を整備し高速炉炉心のような高温で安定して使えるハフニウム水素化物ペレットおよびガドリニウム含有ジルコニウム水素化物ペレットを作成した。作成した水素化物ペレットは、やや樽型に膨らんだ状態であったが、有害なクラック等は観察されず、健全な様相を呈していた。基礎特性試験を実施し、密度、熱伝導率、熱膨張率などの基礎物性データを取得した。これらの実験データより物性モデルを作成し水素化物挙動解析コードに組み込み定常時及び過渡時の挙動解析を行えるように改良した [3,4] 。

２）被覆管内面処理と水素透過試験
　高温での被覆管からの水素透過を抑制するため被覆管内面コーティング技術を、まず短尺被覆管で確立し、長尺被覆管に適用した（図２）。この内面処理膜は十分な水素透過抑制効果が有ることを水素透過試験により確認した（図３）。また内面処理膜の密着性が良好なことを熱サイクル試験、繰り返し変形付与試験の二 種類の検査で確認した。

図２　被覆管内面コーティング膜断面写真

図３　内面コーティング被覆管水素透過試験結果

３）ピン作成試験
　実用化の可能性を評価するため実尺ピン作成試験およびナトリウム充填試験を実施した。ハフニウム水素化物ペレットと模擬ペレット（質量を模擬）を装てんした実尺ピンを製造・検査し、輸送と地震荷重を想定した振動試験を実施した。図４ に実尺ピン組み立て用ハフニウム水素化物ペレット外観写真を、図５ に実尺ピン溶接組み立て後外観写真を示す。振動試験後ペレット端部でわずかな欠けが見られたが概ね健全であると評価された。内面コーティング済み被覆管と端栓との溶接が不十分な箇所があり、溶接箇所をマスキングしてコーティングする等の処置が必要であることが示された。

図４　実尺ピン組み立て用ハフニウム水素化物ペレット

図５　実尺ピン溶接組み立て後外観写真

図６　ナトリウム充填後X線画像

また、ペレット−被覆管のギャップ巾をパラメータとしたナトリウム充填試験を実施した。真空引き操作を加えることによりペレット−被覆管ギャップに気泡を残さずに充填できることを示した（図６）。

図７　温度急昇試験装置

４）模擬ピン炉外健全性試験
　水素化物ペレットは、高温で一定時間保持する耐高温試験、温度の上昇と下降を繰り返す熱サイクル試験を実施し、定常照射条件下での健全性試験を確認した。また２−１．３）で示した安全性評価に必要な事故事象を想定した温度−時間条件での実験を実施し健全性を示した。設計外基準事象を想定し10秒程度でペレットを1000℃以上に加熱するための試験装置を図７に示す。
　また、万一の制御棒被覆管破損の事象発生時には、水素化物ペレットは高速炉冷却剤と接触することになる。そこで、高温ナトリウム 環境中（600℃）に水素化物ペレットを長時間（6000時間）浸漬させ（図８）、その共存特性を調査した結果、高温ナトリウムとの接触における健全性を確認できた。（図９）この試験結果によりナトリウムボンドピンの成立性があると判断し開発を開始した。ナトリウムボンドによって水素化物ペレットの温度を低下させることが出来るためより広い照射条件での使用が可能になった。

図８　ナトリウム共存性試験装置

図９　ナトリウム浸漬後ペレット外観

５）「常陽」照射試験
　高速中性子照射下での安定性を調べるため、高速炉「常陽」での照射試験を実施した。ハフニウム水素化物、ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物を、「常陽」において、ハフニウム水素化物（590℃、5.13×10¹⁹(n/cm²)（E≧0.1MeV））ガドリニウム含有ジルコニウム水素化物（580℃、5.61×10¹⁹(n/cm²) （E≧0.1MeV））まで照射した結果、健全に照射されたことを確認した（図１０）。また、この照射量ではスエリングや熱拡散率の低下（図１１）は見られなかった。

図１０　照射後に解体されたキャプセルと照射試験片

図１１　Hf水素化物の熱拡散率
（◆未照射、■照射後）

３．今後の展望

　ハフニウム水素化物制御棒は、現在高速炉で通常利用されているB₄C制御棒に比べて、①ヘリウムガススエリングが起こらないことおよび②核的に長寿命で有ることの２つの優位性を持っている。この特徴を生かして「高速増殖炉サイクル実用化研究開発（FaCT）」で検討を進めているNa冷却FBR炉心を対象とし、経済性に優れた水素化物制御棒の開発を目指す。全体の研究開発を３つのフェーズに分けて計画している。フェーズ１では水素化物ペレットと内面コーティング済み被覆管の要素技術を開発する。フェーズ２では水素化物ピンの要素技術を開発し、フェーズ３の集合体技術開発につなげる。本研究開発はフェーズ１に位置づける事が出来る。ここで開発された技術をもとにフェーズ２では、水素化物ピンを製作しロシア連邦国立科学センター　原子炉科学研究所（RIAR）の高速炉BOR-60で照射を実施する予定である。

４．参考文献

[1] K. Konashi, T. Iwasaki, K. Itoh, M. Hirai, I. Sato, K. Kurosaki, A. Suzuki, Y. Matsumura, Y. Tahara
'Study on an Innovative Fast Reactor Utilizing Hydride Neutron Absorber'
Proceedings of ICAPP'08 Anaheim, CA USA, June 8-12, 2008 Paper 8307

[2] T. Iwasaki and K. Konashi
'Development of Hydride Absorber for Fast Reactor -Application of Hafnium Hydride to Control Rod of Large Fast Reactor-'
J. Nucl. Sci. Technol., 46, 8(2009) 874-882.

[3] M. Ito, K. Kurosaki, H. Muta, M. Uno, K. Konashi and S. Yamanaka
'Thermal Conductivity of Hafnium Hydride'
J. Nucl. Sci. Technol., 46, 8(2009)814-818

[4] Y. Kitano, K. Kurosaki, M. Ito, H. Muta, M. Uno, K. Konashi, S. Yamanaka
'Fabrication and mechanical characterization of zirconium and gadolinium hydrides'
J. Nucl. Mater., 389, 1(2009)170-172