原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

長寿命プラント照射損傷管理技術に関する開発

１．研究開発の背景とねらい

　炉容器、炉内構造物等の比較的低放射線環境に長時間継続的に曝され、かつプラント寿命中の交換が困難な鉄鋼材料構造物に対して、照射損傷あるいは材料の力学特性に与える照射環境効果を適切に把握することは、合理的なプラント設計・建設や稼動後の経年評価等、健全性確保に必須であるが、現状、評価の基盤となる指標、設計評価手法及び指標に整合する損傷進行監視技術は国内外ともに見当たらない。
　本事業では、設計評価、プラント稼働後の経年評価、保全管理に至るまで統一的に適用可能な照射損傷評価指標の開発並びに本指標に基づく損傷進行監視技術の開発を目標とする。対象材料は、次世代高速炉の候補構造材料である高速炉用SUS316（316FR）、SUS304、12Cr鋼（HCM12A）とし、指標の想定適用範囲は、弾き出し損傷量及びHe生成量についてそれぞれ約1 dpa、約30 appmまでの範囲とする。指標の予測性検証に必須な照射データは、複数施設による照射及び先行例が希少な原子炉の組合せ照射試験により短期に取得する。

２．研究開発成果

２．１ 損傷指標の妥当性確認のための試料の作製

　損傷指標の妥当性確認のために必要な試料を、原子炉照射試験、東北大学におけるサイクロトロン及びイオン注入機によるHe注入実験及び東京大学におけるHITイオン加速器によるイオン照射実験により作製した。
　原子炉照射試験では、高速実験炉「常陽」及び試験研究炉「JRR-3」での単独照射試験、及び我が国初であり世界でも希少な原子炉組合せ照射試験（常陽⇒JRR-3、JRR-3⇒常陽、(JMTR既存照射)⇒常陽）を実施した。なお、主要な候補損傷指標であるHe生成量の効果を調べるために、JRR-3照射においてHeを短時間で発生させる10Bを添加した316FRを作製し、照射試験に供した。照射損傷量及び照射温度を評価した結果、常陽での照射については、弾き出し損傷量：0.8〜1.7 dpa、He生成量：0.26〜1.2 appm、照射温度：487〜565℃であった。またJRR-3での照射については、弾き出し損傷量：0.1〜0.2 dpa、He生成量：1.7〜35 appm (316FRおよび2種類の10B添加316FR)、8.7〜9.9 appm（HCM12A）、1.3〜1.5 appm（SUS304）、照射温度：441〜579℃であった。
　He注入実験では、316FR及びHCM12Aを対象に、サイクロトロン及びイオン注入機を用いて550℃で最大100 appmまでのHe注入試料を作製した。陽電子寿命測定の結果から、316FRでは30 appm以上、HCM12Aでは10 appm以上のHe注入で、原子空孔及び空孔型クラスターのサイズ、密度が増加することが示されたが、He注入量測定装置や透過型電子顕微鏡を用いた分析を実施した結果、100 appmまでHeを注入しても粒界脆化を引き起こすような欠陥には成長しないことを把握した。
　HITイオン加速器によるイオン照射実験では、照射温度（500、550、600℃）及びHe/dpa比（0、1、10）をパラメータとしたイオン照射試料を作製した。316FRについて、He注入量を10 appmとした場合、He/dpa比が10では透過型電子顕微鏡観察でキャビティの形成が認められないのに対し、He/dpa比が1ではキャビティが認められるなどHe/dpa比の効果が認められたが、想定適用範囲内では顕著な影響は認められなかった。 以上で作製した試料を、「損傷指標と照射による材料の機械的特性変化との相関性の評価」、「損傷指標に基づく照射損傷の非破壊評価技術の開発」で実施する試験に供した。

２．２ 損傷指標と照射による材料の機械的特性変化との相関性の評価

　未照射材について微小試験片(SS-3試験片、SSS-3試験片)とJIS標準試験片の引張試験、クリープ試験結果を比較し、試験片形状の違いにより試験結果を補正する必要はないことを示した。
　照射材について短時間機械特性と損傷指標の相関性を検討した結果、次のことを明らかにした。原子炉照射試料における硬さ試験の結果では、弾き出し損傷量の増加に伴う照射硬化が確認された。また、引張試験においても弾き出し損傷量と硬化及び延性の低下に相関が認められた。550℃で約50 appmまでのサイクロトロンによるHe注入試料についても、硬さ、引張試験を実施したが、約50 appmまでのHe注入による変化の程度は小さかった。HITによるイオン照射試料については、微小硬さ試験を実施した。その結果、弾き出し損傷量に依存して単調に照射硬化すること、想定適用範囲内では、He注入量、He/dpa比の影響は認められないことを示した。
　長時間機械的特性については、微小試験片用クリープ/クリープ疲労試験装置を開発し、JMTRホットラボ内のホットセル内に整備した。長時間機械特性と損傷指標の相関性を検討した結果、弾き出し損傷量に伴い、クリープ寿命が低下すること、He生成量とクリープ寿命の間に単純な相関性は認められないことを明らかにした。

２．３ 損傷指標の開発

図1　サイクロトロンによる550℃でのHe注入材に関する550℃での引張試験結果

図2　He/dpaを変化させた316FRの照射硬化の弾き出し損傷量依存性（照射温度：500℃）

　原子力機構に既存の照射試験データ及び本事業で各機関が取得した各種試験データをデータベース化した。照射損傷範囲は、原子炉照射材については弾き出し損傷量：〜9 dpa、He生成量：〜35 appm、HITによるイオン照射材については弾き出し損傷量：〜10 dpa、He注入量：〜100 appm、サイクロトロン及びイオン注入機によるHe注入材についてはHe注入量：〜100 appmであり、データ数の総数は1411項目（内、本公募事業での新規取得データ数992項目）である。このように、想定適用範囲内における指標の妥当性評価に必要な体系的かつ広範な照射損傷データベースを構築することができた。構築したデータベースに基づき、現状で有力な損傷指標として、弾き出し損傷量、He生成量、両者(He/dpa)の比、及び照射速度（弾き出し損傷速度、He生成速度）の妥当性評価を行った結果、以下のことを明らかにした。
　短時間機械特性については、弾き出し損傷量の増加に伴い、降伏応力が増加し、破断伸びが低下することが認められた。弾き出し損傷速度効果については、HITによるイオン照射実験において、照射温度：550℃、弾き出し損傷量：3 dpa、He生成量： 3 appmの条件について照射速度を0.64、2.15、6.45 dpa/hの3段階に変化させた照射試料の短時間強度試験データ、及び原子炉照射試験データに基づく検討の結果、顕著な効果は認められなかった。He生成量の有効性については、特にサイクロトロンによるHe注入実験に関するデータベースに基づき検討したが、50 appmまでの範囲では認められなかった。He生成（注入）速度についても、サイクロトロンによるHe注入実験において、注入温度：550℃、He注入量：10 appmの条件について、He注入速度を0.3 appm/hと1.7 appm/hに変化させた照射試料の短時間強度試験データ、及び原子炉照射試験データに基づく検討の結果、顕著な効果は認められなかった（図１）。He/dpa比についても、HITによるイオン照射実験に関するデータ（図2）及び原子炉照射試験データに基づく検討の結果、想定適用範囲（弾き出し損傷量：〜1 dpa、He生成量：〜30 appm）内では有効性は認められなかった。
　長時間機械特性であるクリープ特性については、弾き出し損傷量の増加に対して、クリープ寿命の低下が認められた。一般的に、クリープ特性についてはHe生成量が影響すると考えられている。しかしながら、単純なHe生成量とクリープ特性との相関は認められなかった。クリープ特性に影響するのは、特に結晶粒界に偏析したHeだと考えられる。計算科学手法による検討結果からも、結晶粒界へのHeの偏析は、粒界強度を著しく低下させることが示された。一方、サイクロトロンおよびイオン注入機によるHe注入実験において、316FRについて約100 appmまでHe単独注入しても、注入後のHeは特に結晶粒界に偏析することなく、粒内に留まっていることが明らかになった。また想定適用範囲内においては照射後の微細組織へのHe/dpa比の効果が顕著でないこともわかった。これらの結果より、少なくとも想定適用範囲内(He生成量：〜30 appm)においては、クリープ強度特性と総量としてのHe(生成)量とには直接的な相関を求めることは困難であると結論した。但し、ばらつきは大きいもののクリープ強度特性の劣化傾向はHe生成量増加に伴い増大することも認められており、今後実効的なHe量(例えば、結晶粒界へのHe偏析量)などの検討が必要であるものと考えられる。
　なお、サイクロトロンによるHe注入実験において、オーステナイト鋼である316FRと比較して、フェライト鋼であるHCM12A中の方が、Heがクラスター構造を組織し易い傾向が認められた。計算科学手法による検討の結果、これは主に、両材料中での点欠陥の移動度の差に起因している可能性が示された。
　以上の検討の結果、照射損傷による短時間及び長時間強度特性変化の評価に最適な損傷指標として、弾き出し損傷量を選択した。また、損傷指標を設計評価に適用するために、弾き出し損傷量に基づく引張破断伸び及びクリープ寿命の低下の考慮方法を提案した（図3）。

図3　弾き出し損傷量の設計評価への適用

２．４ 損傷指標に基づく照射損傷の非破壊評価技術の開発

　磁気特性に基づく評価については、磁束密度測定装置や遠隔操作式振動試料型磁力計等の磁気特性分析装置を用いて、受入れ材、熱時効材及び照射試料に対する磁気特性分析を実施した。なお、遠隔操作式振動試料型磁力計については、本事業において新たに開発した。図4に示すように、316FRについて、磁気特性のうち、磁束密度と約1 kOe以上の磁場を印加した状態での磁化（磁場印加中磁化）が弾き出し損傷量と共に単調に増加すること、また保磁力は弾き出し損傷量が増加するにしたがって単調に減少することを明らかにし、これらの複数の磁気特性と弾き出し損傷量の間に良い相関性があることを示した。一方、He生成量に関しては、いずれの磁気特性とも相関は認められなかった。磁気特性は、相変化や格子間隔の変化により変化することから、弾き出し損傷に伴う格子の乱れに関係して変化しているものと考えられる。
　表面弾性波応答に基づく評価については、照射試料の測定が可能な表面弾性波測定装置を新たに開発し、同装置を用いて、照射試料について表面弾性波応答特性を計測した。HITイオン照射材に関する表面弾性波伝播速度測定結果からは、損傷指標の想定適用範囲内において、表面弾性波伝播速度が弾き出し損傷量及びHe注入量とともに増加することを示した。サイクロトロンによるHe注入試料（316FR）に関する表面弾性波伝播速度測定からは、He注入量とともに表面弾性波伝播速度が増加することを確認した（図5）。また、表面弾性波励起用レーザーのパワーと励起された表面弾性波の振幅の関係を調べた結果、表面弾性波振幅のレーザー・パワーへの依存性が、He注入量によって変化することを示した。以上のように、表面弾性波応答特性は、弾き出し損傷量とHe量のいずれとも相関することを明らかにした。
　以上の知見並びに既述の損傷指標の妥当性の検討結果に基づき、以下に示す照射損傷非破壊検知システム原理を提案した。提案するシステムでは、サーベイランス試験片に対して、まず遠隔操作式振動試料型磁力計による測定を実施し、磁場印加中磁化及び保磁力を用いて弾き出し損傷量を推定する。次に表面弾性波伝播速度測定を実施し、He生成量からの寄与がないと仮定して、弾き出し損傷量を推定する。想定適用範囲内においては、He生成量、弾き出し損傷量ともに表面弾性波伝播速度を増加させる効果があるため、He生成量からの寄与がないと仮定することにより、弾き出し損傷量を保守的に推定することができる。最後に、両者の推定結果を比較することにより、複数の特性に基づいた信頼性の高い弾き出し損傷量の評価を行う。

図4　弾き出し損傷量とVSMにより評価した磁気特性の関係

図5　サイクロトロンによるHe注入量と表面弾性波伝播速度の関係

３．今後の展望

　次世代高速炉を対象とした想定適用範囲内（弾き出し損傷量：〜1 dpa、He生成量：〜30 appm）において、短時間機械特性である引張特性、長時間機械特性であるクリープ特性ともに、弾き出し損傷量を用いて評価できることを明らかにした。従来の累積熱中性子量および累積高速中性子量に基づく評価に比べ、物理的根拠の観点からより妥当であると考えられる。また、炉の中性子スペクトル分布が多少変化したとしても、補正の必要なく本公募で提案した評価方法を適用することが可能であり、開発した手法は一般性、将来性を有している。
　損傷進行監視技術としては、磁気特性及び表面弾性波応答特性に基づくサーベイランス試験片を用いた照射損傷の非破壊評価技術を提案した。本手法は非破壊評価技術であるため、限られたサーベイランス試験片の本数でも、全供用期間にわたり評価することが可能である。また、同一試料を繰り返し測定できることで、材料のばらつきなく、照射損傷の経時変化を把握することが可能になる。さらに同手法は原理的には実機材料のその場測定も可能であり、装置の小型化、高精度化が期待される。
　以上のように、設計評価、プラント稼働後の経年評価、保全管理に至るまで統一的に適用可能な照射損傷評価指標並びに同指標に基づく損傷進行監視技術を開発した。ただし、今後、データを拡充し、提案手法の妥当性を理論的に検証する必要がある。特に、He生成量の影響は、弾き出し損傷量との重畳によって引き起こされると予想され、その影響が現れるしきい値を確認する必要がある。また、He生成量の影響を評価する際のHe分割幅が粗いため、データの拡充による、より詳細な評価が求められる。
　本事業では、原子炉組合せ試験技術も確立した。これにより、短期間で幅広い中性子スペクトル分布を模擬した照射試験が可能になり、将来炉用の照射データの取得が効率的に進むと期待される。また微小試験片を用いた引張試験、クリープ試験も確立した。微小試験片では試験片内部での照射損傷の変化が小さく、より信頼度の高い照射試験データが取得できるものと考えられる。さらに、微小試験片の採用は放射能低減による短期間輸送の実現や放射性廃棄物の低減にも貢献する。なお本事業では時間の制約から対象を母材のみに絞ったが、長寿命革新炉用材料強度基準と設計基準を構築するためには、炉容器や炉内構造物に関する溶接構造部に対しても同様な評価が不可欠であり、溶接構造部を主対象とした合理的で安全性が高い構造設計基準作りを進める必要がある。