原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

ＭＡリサイクルのための燃料挙動評価に関する共通基盤技術開発

１．研究開発の背景とねらい

　ウラン資源の有効利用とともに、高レベル放射性廃棄物の最終処分への負荷の軽減に対応できる革新的原子力システムとして、高速炉サイクル技術の研究開発が進められている。文部科学省が平成18年に取りまとめた「高速増殖炉サイクルの研究開発方針について」では、現在の知見で実現性が最も高いと考えられる実用システム概念は、マイナーアクチノイド（MA: Np、Am、Cm）含有混合酸化物（MOX）燃料を用いたナトリウム冷却炉、先進湿式法再処理、簡素化ペレット法燃料製造の組み合わせであるとした[1]。この概念は、現在は高レベル放射性廃棄物に区分されているMAを回収して、MOX燃料中に均質に混合して燃焼させるというものである。また、海外においても同様な高速炉サイクル技術の研究開発が進められている。
　一方、MAをリサイクルするためには、その性質がUとは大きく異なることから、現在の軽水炉サイクル技術からは外挿できない燃料技術が必要であり、MA含有燃料に特有な挙動を理解し、制御することが不可欠である。ところが、これまで各国において種々の形態のMA含有燃料が研究されているものの、燃料の工学的成立性については未だ十分な検討が進んでいない。その理由の一つとして、MA含有に起因した特有な燃料挙動に関する知見が不足していることが挙げられる。
　そこで本事業では、燃料挙動評価上重要な、MA含有により生成量が大幅に増加するHeの燃料中の挙動、及びMAの中でも取扱いの困難さなどの理由で理解が遅れているCm、Amを含有した酸化物の物性に着目し、それらを解明するとともに、MA含有燃料の工学的成立性評価を合理的に支えるための共通基盤技術を開発する。これにより、将来のMAリサイクルを含む高速炉サイクルの実現性をより高めることが期待できる。

２．研究開発成果

　ここでは上述した課題について、平成20年度までの研究開発成果を中心に記載する[2,3]。

（１）He挙動の解明とモデルの構築

　燃料中のHe挙動に関する課題については、UO₂中のHe挙動基礎試験、²³⁸Pu/²⁴⁴Cm含有酸化物試料によるHe挙動試験、照射済みMOX燃料の照射後試験、及びHe挙動評価モデルの構築を実施中である。
　UO₂中のHe挙動基礎試験では、燃料ペレットからのHe放出の基礎過程となる燃料中の拡散挙動解明を目的として、高温・高圧下でHeを吸蔵させた単結晶及び多結晶UO₂からのHe放出挙動を四重極型高温質量分析計で測定した。図1には単結晶UO₂に関する測定結果を示すが、これまでにHe放出開始温度やUO₂へのHe飽和溶解量に関するデータを取得したほか、単結晶と多結晶でHe放出挙動に大きな差が無いことから、結晶粒界の有無の影響は小さいことが示唆された。
　²³⁸Pu/²⁴⁴Cm含有酸化物試料によるHe挙動試験では、²³⁸Pu（半減期約88年）を含有した(U_0.30²³⁸Pu_0.70)O₂及び²⁴⁴Cm（半減期約18年）を含有した(Pu_0.95²⁴⁴Cm_0.05)O₂ペレットの長期保管中の格子定数変化と寸法変化を測定した。(Pu_0.95²⁴⁴Cm_0.05)O₂ペレットに関する測定結果を図2に示すが、格子定数変化と寸法変化の飽和に至る増加率と時間依存性がほぼ一致することから、室温におけるペレットの寸法変化の要因はα崩壊に伴うフレンケル欠陥の蓄積による結晶格子の膨張であり、He蓄積による影響は認められないと結論付けた。

　照射済みMOX燃料の照射後試験では、He挙動に着目した「常陽」MK-IIIドライバー燃料の照射後試験を実施中である。図3にMOX燃料ピン5本のパンクチャ試験結果を示すように、これまでに照射中にペレットから放出されたHeを定量した。その結果、相対的にAm含有量の低いMK-IIドライバー燃料に比較して多くのHeが放出されていること、生成量から算出したHe放出率はFPガス放出率より高いことなどを確認した。さらに、従来は希ガスや揮発性FPの挙動評価に用いられてきたホットセル内のFP放出挙動試験装置を用いた加熱試験による、照射済みのペレット中に残存していたHeの定量に着手した。
　He挙動評価モデルの構築では、MA含有MOX燃料の照射中及び保管中におけるHe生成量を、燃焼コードシステムSWATを用いて、α崩壊、酸素の（n,α）反応及び三体核分裂を考慮して詳細計算するとともに、燃料の初期組成、燃焼度、時間の関数として計算する簡易式を作成した。典型的な高速炉燃料ピンセルモデルを用いて、MAを0.9%含有した標準的MA-MOX燃料を線出力30kW/mで200GWd/tまで燃焼し、8年間冷却した場合のHe生成量の計算結果を図4に示す。また、高速炉燃料体系におけるHeの生成、外部気相との平衡、粒内及び粒界拡散、外部放出などの素過程を含むHe挙動モデルを作成し、その数値計算機能を単純な想定条件の下での試計算により確認した。

（２）Cm酸化物等の基礎特性の解明

　Cm、Am含有酸化物の物性に関する課題については、MA酸化物の熱物性データの取得、MA模擬酸化物の熱クリープデータの取得（ニュークリア・デベロップメント（株）への再委託）、及びMA含有燃料の特性評価（大阪大学への再委託）を実施中である。
　MA酸化物の熱物性データの取得では、報告値の極めて少ないCm、Am含有酸化物を対象として、燃料挙動評価上重要な酸素ポテンシャル、熱拡散率、比熱、熱伝導度、熱膨張率、相状態の測定を実施中である。これまでに取得したデータの中から、図5には起電力測定法による(Pu_0.91Cm_0.09)O_2-xの酸素ポテンシャルのO/M比依存性、図6にはレーザーフラッシュ法による(Am_0.5Pu_0.5)O_2-xの熱拡散率の温度依存性を示す。(Pu_0.91Cm_0.09)O_2-xの酸素ポテンシャルはUO₂やMOXに比較して高く、酸素ポテンシャルがCm³⁺/Cm⁴⁺の平衡に依存する組成とPu³⁺/Pu⁴⁺の平衡に依存する組成では、O/M比に対する傾きが変化している。また、(Am_0.5Pu_0.5)O_2-xの熱拡散率もO/M比の影響を大きく受け、(Am_0.5Pu_0.5)O_1.75の熱拡散率は(Am_0.5Pu_0.5)O₂に比較して半分程度にまで低下している。

　MA模擬酸化物の熱クリープデータの取得では、UO₂に模擬MAとしてNdを添加した(U,Nd)O₂のクリープ速度をインデンテーション法により測定するとともに、有限要素法解析により測定試料のクリープ速度式を作成した。図7には、最高25mol%のNdを添加した(U,Nd)O₂の1350℃におけるクリープ速度の応力依存性を示すが、これまでにNd添加量の増加とともにクリープ速度が低下すること、評価した応力指数からクリープ変形機構としては転位クリープが支配的であることなどの結果を得ている。さらに、Nd添加量に加えてクリープ速度に対する密度の影響を考慮するため、密度の異なる(U,Nd)O₂ペレットを調製して、Ndの分布状態などの諸特性を把握した。
　MA含有燃料の特性評価では、マトリックスのMo中に粒径及び含有量を変えた模擬燃料物質のCeO₂を分散させた模擬サーメット燃料、及びマトリックスをMgOとした模擬サーサー燃料を調製し、熱伝導度の実測値と個々の構成物質（Mo、MgO、CeO₂）の熱伝導度を入力として有限要素法解析などにより評価した熱伝導度の比較検討を実施した。一例として、図8には模擬サーサー燃料についての結果を示す。いずれの試料においても熱伝導度の実測値はCeO₂の粒径には依存せず、個々の構成物質の熱伝導度の文献値から予想される範囲内にあるが、図8に見られるような評価値との温度依存性の差は、相境界の熱伝達の効果を有限要素法解析に組込むことによって改善できることを明らかにした。

３．今後の展望

　燃料中のHe挙動に関する課題については、UO₂及びMOX中のHeの拡散係数評価、加熱後のHe吸蔵UO₂及び²³⁸Pu/²⁴⁴Cm含有酸化物の組織観察、照射済みMOX燃料ペレットの加熱試験による残存Heの定量を行うとともに、作成したモデルと取得した実験データを用いて、燃料ふるまいコードによるMA含有MOX燃料中におけるHe挙動予測を行う計画である。
　Cm、Am含有酸化物の物性に関する課題については、Cm含有酸化物を中心に酸素ポテンシャル、熱膨張率などの測定や相状態の評価を行い、新たな物性データの蓄積を図る。また、MA含有酸化物燃料を模擬した(U,Nd)O₂の熱クリープ測定を継続し、試料の組成に加えて密度の影響を考慮して熱クリープデータを体系的に評価する。さらに、これまでに取得した実験データと有限要素法などの計算科学的手法を組み合わせて、MA含有酸化物燃料の物性評価を行う計画である。
　このほか、平成21年度は約3年に及ぶ本事業の最終年度にあたるため、事業全体期間中の研究開発成果をとりまとめた上で、MAリサイクルの実現性を高めるために必要な今後の研究課題の摘出を行う計画である。

４．参考文献

[1] 高速増殖炉サイクルの研究開発方針について、文部科学省研究開発局、2006年11月.

[2] MAリサイクルのための燃料挙動評価に関する共通基盤技術開発；(1)〜(5)、日本原子力学会2008年秋の大会、K16〜K20、2008年9月、高知.

[3] MAリサイクルのための燃料挙動評価に関する共通基盤技術開発；(6)〜(12)、日本原子力学会2009年秋の大会、O26〜O32、2009年9月、仙台.