原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

低除染酸化物燃料サイクルの成立を指向した多元系燃料の物性研究

１．研究開発の背景とねらい

　次世代の高速増殖炉サイクルシステムの有力な候補の一つに、低除染酸化物燃料をナトリウム冷却高速炉で使用する概念が考えられるが、概念検討を行うための燃料基礎物性データが圧倒的に不足しているという問題がある。そこで本事業では、低除染酸化物燃料の基礎物性を詳細かつ系統的に研究することで、物性基盤データベースを構築するとともにその充実をはかり、低除染酸化物燃料サイクルの成立に資することを目的とする。

２．研究開発成果

　上記の目的を達成するために、以下の三つの研究を実施した。
①模擬燃料の作製と相状態・物性評価
②実燃料の作製と相状態・物性評価（再委託先：原子力機構）
③まとめと評価
　①においては、非放射性元素を用いて様々な組成の模擬低除染燃料を作製し、その熱伝導率や弾性定数といった燃料の挙動を論じるうえで必要不可欠な物性を評価した。
　②においては、プルトニウムやマイナーアクチニドを含む代表的な組成の実燃料について物性評価をすすめるとともに、高速炉照射済燃料の照射後試験を実施した。
　③においては、①と②で得られた結果をとりまとめ、燃料の組成や温度等をパラメータとした物性評価式を構築するとともに、３年間の業務の成果とその評価をまとめた。

２．１．模擬燃料の作製と相状態・物性評価において得られた成果

　低除染燃料マトリックス相の摸擬物質として、(U_0.65-xCe_0.3Pr_0.05Nd_x)O₂ (x = 0.08, 0.12)を作製し、その相状態を評価するとともに各種物性計測を実施した。その結果、模擬燃料は結晶構造が蛍石型構造の単相試料であり、添加した希土類元素は全て固溶していることを確認した。また、模擬燃料の熱伝導率は、温度上昇に伴い減少し、かつNd 添加量が多いほど低下することがわかった（図 1）。一方で、模擬燃料のヤング率は、Nd 添加量が多いほど減少するが、硬度はほぼ一定の値をとることがわかった。
　一方で、硬度を測定するために実施した押し込み試験の前後において、模擬燃料の気孔や粒界等の微細組織と相状態をレーザー顕微鏡等を用いて観察した結果、高荷重での押し込み試験後に得られた圧痕の多くは、結晶粒界をまたいで記されていることが明らかとなった。圧子が結晶粒界をまたぐほど荷重が大きい場合、得られる機械的特性が粒界や気孔といった微細組織の影響を受けるため、押し込み試験による機械的特性の評価にあたっては、荷重をできるだけ小さくし、圧痕が一つの粒内に留まるようにすることが重要であることが明らかとなった。

２．２．実燃料の作製と相状態・物性評価において得られている成果

　ウラン、プルトニウム、アメリシウム、さらに非放射性のFP 元素を含む代表的な組成のマイナーアクチニド含有模擬低除染燃料（摸擬燃焼度：0、150 及び250 GWd/t に相当）を作製し、その相状態評価と物性測定を実施した。摸擬燃料の組成は、次世代の高速炉サイクルシステムにおいて想定されている燃焼度（取出平均150 GWd/t、ペレットピーク250 GWd/t）を参考に決定した。また、少量のアメリシウムを含有し、かつ高燃焼度まで照射した高速炉MOX 燃料について、FP 析出相の形態に着目した組織観察試験を実施した。その結果、摸擬燃料の相状態として、高燃焼度燃料に見られるものと類似形態、類似組成のFP 析出相の存在が観察された。また、物性評価に関しては、燃焼度の伸長に伴い弾性率が増加すること（図 2）、150 GWd/t の燃焼度に相当する摸擬燃料の酸素ポテンシャルが未照射燃料に比べて大きいこと、150 GWd/t の燃焼度に相当する摸擬燃料の融点は、従来の照射済燃料で得られた燃焼度依存性の外挿線に近い値を示すことが、それぞれ実験的に明らかになった。
　一方で、実際の照射済MOX 燃料を用いての組織観察試験の結果、照射中における燃料の組織変化に対応したプルトニウム及びアメリシウムの分布状況が明らかになった。また、酸化物析出相を構成するバリウム、ジルコニウムや白色金属析出相を形成するモリブデン、パラジウムなどの重要FP について、径方向の存在分布を把握することに成功した。プルトニウム及びアメリシウムの分布及びFP 析出相の存在形態は、照射中における燃料ペレット径方向の温度分布に強く依存していることが明らかとなった。具体的には、温度の高い燃料ペレット中心部でプルトニウム及びアメリシウムの濃度が増加する一方でウラン濃度が低下すること、セシウムは温度の低い燃料ペレットと被覆管のギャップ部に高い濃度で存在すること、バリウム及びジルコニウムについては燃料半径の中間部に高濃度で存在することなどが明らかとなった。

２．３．まとめと評価において得られている成果

　模擬燃料ならびに模擬酸化物析出相の熱伝導率データを用いて、それらの相が混在する系の熱伝導率を有限要素解析により評価した。有限要素解析により得られた結果と、模擬燃料ならびに実燃料の物性測定結果・相状態評価結果をもとに、低除染酸化物燃料の物性データを取りまとめ、燃料の組成や温度等をパラメータとした物性評価式を構築した。また、本業務の最終年度として３年間の業務の成果とその評価をまとめた。その結果、各種酸化物析出相が存在する低除染燃料について、有限要素解析による熱伝導率評価手法を確立することができた。得られたすべての結果をもとに、模擬燃料あるいは実燃料の熱伝導率、ヤング率といった基礎物性の燃焼度や温度依存性をあらわす物性評価モデルを構築することに成功した。

３．今後の展望

　本研究により得られた模擬低除染酸化物燃料の物性データと相状態は、過去に報告されている高速炉用通常MOX 燃料のそれらと同等あるいは外挿等により評価可能であることがわかった。つまり、照射挙動・相状態・物性に関しては、少なくとも本事業で作製した摸擬燃料の初期組成であるMA 含有量3%、FP 含有量1.5%までは、低除染化の影響は小さいといえる。また、熱伝導率やヤング率、融点の測定を通して、模擬燃料の有効性を示すことができた。本事業により、低除染燃料の成立に向けて重要な基礎データを提供することができた。今後の展望としては、低除染化にともなう高線量・高発熱の問題を解決することが重要な課題になると考えている。具体的には、高線量FP であるEu-154 の含有による接近性の制限や、高発熱MA であるCm-244 の含有による燃料温度の増大などの問題がある。これを解決するためには、燃料取り扱いプラント内における操作・保守・補修といった技術の遠隔化や、ごく少量の試料に対して、あるいはセル外から非接触で、種々の物性の計測を可能とする革新的物性評価技術の開発等が重要であると考えている。

４．参考文献

[1] 黒崎健、原子力eye, Vol. 54, No. 7, pp. 50-53 (2008).

[2] K. Kurosaki et al., Proc. MS&T08, pp. 313-318 (2008).

[3] K. Kurosaki et al., J. Nucl. Mater. 389, pp. 85-88, (2009).