原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

ゲル状中性子遮へい樹脂材の高耐熱化に関する研究開発

１．研究開発の背景とねらい

　革新的原子炉では、原子炉圧力容器周辺や配管部などの複雑形状部への設置が可能な追加型遮へい材料の使用が有効手段の一つである。その例として、可搬型への転用が可能な追加遮へい対策(現場施工後、永久的に固定して使用するのではなく、衝立のように移動が容易な遮へい方法）がある。そこで本事業では、従来の耐熱中性子遮へい樹脂材では難しかった複雑かつ狭隘部に適用可能なゲル状中性子遮へい樹脂材を開発することを目的とする。本樹脂材の開発においては、耐熱性の向上と複雑形状部への適用を可能とするため、適切な触媒を選定し、加熱技術のみで母材と添加剤との化学結合を改善し、耐熱性能を向上することを目指す。最終的には、耐熱性を有するゲル状中性子遮へい樹脂材の製作・加工技術を開発する。加えて、高温環境下での樹脂材の使用を鑑み、実用化に向けて必要不可欠な長期間の耐熱性及び耐久性に関する基礎データの取得を実施する。
　平成19年度の実施内容は、これまでの中性子遮へい樹脂材の開発過程を考慮し、複雑形状部に適用可能なゲル状中性子遮へい樹脂材(目標耐熱温度：〜250℃)を開発する。平成19年度の遮へい材の製作は、中性子に対して減速能の大きな水素成分を含んだ開発レジン(母材)、変性レジン(硬化材)と中性子吸収物質を混練することによりゲル状遮へい材を製作する。更に、ゲル状中性子遮へい材を加熱成型することにより耐熱性の改善を目指す。なお、平成19年度の遮へい樹脂材については最終的に固化状(硬質ゲル)となる。本事業の2年目にあたる平成20年度の遮へい材の製作は、平成19年度とは異なり常温成形(20℃±15℃)可能なゲル状中性子遮へい材を検討する。ここでも同様に、遮へい材の耐熱性の改善を目指す。最終的に、ゲル状遮へい材(可撓ゲル)を製作する計画である。
　硬質ゲルについては、機械強度を有していれば一部構造体としての利用が可能となり、コンクリートに代表される従来の大がかりな遮へい構造に比べて、大幅に遮へい構造を合理化できることが期待される。一方、可撓ゲルは、複雑形状している配管周辺のストリーミング防止の本来の遮へい目的と同時に振動吸収材としての役目を併せもつことが期待できる。さらに、改造工事等で一時的に撤去が必要なとき、撤去、復旧(元に戻す)といった、従来にはなかった遮へい構造の簡素化への道を拓くことが可能となる。
　硬質ゲルと可撓ゲルは、個々の特徴・有意性を十分に鑑み、原子力施設の用途に合わせた使用方法により、より適切な遮へい体としての役割を発揮することが考えられる（適材適所での利用）ので、両者の研究開発の優先度に差はないものと判断する。

２．研究開発成果

2.1 樹脂材製作

　樹脂の試作方法については、実用化を目的とした中性子遮へい材の研究開発であるため、中性子遮へい材の性能として要件を満たした上で、且つ、実用化に必要なコスト・施工性・加工性等の要件も考慮した。選定した基材マトリックスに中性子遮へいに必要な要素を添加するための研究開発を実施し、常温硬化型硬質ゲルの2種類(B₄C粉末使用(NHB)、コレマナイト使用(NHC)）と常温硬化型可撓性ゲルの2種類(B₄C粉末使用(NFB)、コレマナイト使用(NFC)）の合計4種類を試作した。試作した候補材(硬質ゲルと可撓ゲル)の耐熱温度の目安は、熱重量・示差熱同時分析(TG/DTA)法により分解点を求めた。測定結果から、硬質ゲル(NHC)の分解点は271℃であり、可撓ゲル(NFC)の分解点は281℃であった。以上のことから硬質ゲルと可撓ゲルについては、目標耐熱温度である250℃を満たすことを確認した。

2.2 長期耐熱性試験

　耐熱性試験では、平成19年度及び平成20年度に開発した樹脂材について、長期間の耐熱性試験を実施し試作品の長期間耐熱性に関する基礎データを取得した。樹脂材の重量減少の要因は、真空昇温脱ガス測定により、脱ガスの成分分析を行った結果、主に水素、炭素、メタン等の脱ガスを確認したため、水素成分、炭素成分の脱ガスが重量減少の主要因と考えられる。しかし、中性子吸収効果のあるホウ素化合物の脱ガスは未検出であった。水素成分の減少に伴う中性子遮へい性能に及ぼす影響は2.4節で述べる。

2.3 中性子遮へい性能試験

　平成19年度及び平成20年度に開発したゲル状中性子遮へい樹脂材について、中性子遮へい性能試験を実施し、開発・試作品の中性子遮へい性能に関する基礎データを取得した。遮へい性能試験に使用した中性子線源は²⁵²Cfである。遮へい性能試験体は１辺が40cm程度であるため、さらに直径10cmの穴を持ったレジン(NS-4-FR)製の板4枚をピット開口面に設置し中性子をコリメートした。これら体系を図１に示す。今回の実験では2種類の遮へい樹脂を試験した。前者を「樹脂A (H19年開発)」，後者を「樹脂B (H20年試作(NHC))」と呼ぶ。中性子遮へい性能試験結果に対して、中性子輸送計算コードを用いて試験解析を実施した。実験解析の計算にはモンテカルロ放射線輸送計算コードであるMCNP5を用いた。核データはJENDL3.3を用いた。²⁵²Cfの自発中性子核分裂スペクトルデータはMaxwell型スペクトルを用いた。樹脂A (H19開発)の遮へい性能は平成19年度成果報告書に記載した組成に未知成分の7割を水素として加えたものにほぼ等しいことが確認できた。本解析により、平成19年度成果報告書の開発樹脂材の成分分析結果(表17)において、総和が100wt%にならない理由について平成20年度に追跡調査した結果、C、N、O測定の際にそれら原子に結合しているH原子の存在があることがわかり、未知の成分のうち、Hが6.2wt%（重量割合：6.2wt%）含まれていることがわかった。実験及び計算により，開発した樹脂材はポリエチレンと同程度の遮へい性能を有していることを確認した（図2）。

図1　実験体系図

図2　実験結果及び計算結果

2.3 高温環境下での中性子遮へい性能評価

　平成19年度の試作樹脂材の耐熱性試験実施後の知見に基づき、樹脂材の水素成分の減少に伴う樹脂材の中性子遮へい性能が減少する可能性が考えられたため、昇温に伴う中性子遮へい性能に及ぼす影響を調査した。昇温前後における樹脂材の組成変化、密度変化の測定データを用いて、汎用の中性子遮へい計算コード（ANISN球体モデル）により²⁵²Cf中性子源に対する中性子遮へい性能を調査した。昇温前後の遮へい性能の変化は20cm厚で約11%、40cmで24%、60cmで35%の減少となることがわかった。

３．今後の展望

　樹脂材の製作方法(特に、可撓ゲル)については、樹脂材と低密度の中性子吸収物質による中性子遮へい材製作の製作技術を応用し、樹脂材固有の特性を生かした高密度金属との混練製作による均質性を確保した可撓型ガンマ線遮へい材製作の目処をたて、本研究開発終了後に、革新炉におけるメンテナンス時に使用可能なガンマ線用の可撓型遮へい材製作・加工技術を開発する。
　また、平成21年度に耐放射線性試験を実施した上で、これまで実施した平成19年度及び平成20年度の各試験結果を評価し、革新炉の用途にあった設計指針を明らかにして、放射線遮へい材料の高度化、実用化の見通しを立てる予定である。