原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

高強度パルス中性子源を用いた革新的原子炉用核データの研究開発

１．研究開発の背景とねらい

　マイナーアクチニド（MA）を含む革新的高速炉システム技術の原子炉設計や安全性評価のためには、MA核種等の高精度核データが不可欠である。本事業では、世界最高強度パルス中性子源等を用いてCm同位体と長寿命核分裂生成物（LLFP）等の核データ測定を行うとともに、信頼性の高い感度解析コードシステムを開発し、MAを含む革新的高速炉システムの設計に資することを目的とする。そのため、大強度陽子加速器施設（J-PARC）の物質生命科学実験施設（MLF）に中性子核反応実験用ビームライン（BL04）を製作し、ここに中性子捕獲実験装置等を設置して、MA（Cm同位体）とLLFPの中性子捕獲断面積を高精度で測定する。また、京大施設等を利用して、核分裂断面積を含む補完中性子核データ及び崩壊核データを取得する。さらに核データ評価、感度解析システムの構築、ベンチマーク計算を行う。以上により、革新的原子炉開発における核計算等の信頼性を高め、合理的な核設計、裕度の適正化による安全性及び経済性の向上に資する。

２．研究開発成果

２．１ J-PARCにおける実験

（１）J-PARCビームライン開発
　中性子ビームをサンプル上に適切なサイズで照射するために、挿入コリメータを製作し、コリメータを透過した中性子ビームの空間分布とエネルギー分布を測定した。設計値が22mm、7mm、3mmの３種類の挿入コリメータのL=21.5mの標的位置における空間分布は、設計上の本影と半影のサイズに合った分布となっていることがわかった。さらに、この整形されたビームのエネルギー強度分布は、中性子源シミュレーションの計算と一致していた。

図1 全立体角Geスペクトロメータで測定された²⁴⁴CmのTOFスペクトル

（２） 中性子捕獲実験装置開発及び実験
　J-PARC MLFでの中性子捕獲実験に供するため、全立体角Geスペクトロメータの高性能化及び高速データ収集システムの整備を進め、これら機器各要素の性能試験・初期調整を行うとともに、全体を組み合わせ、²⁴⁴Cmを用いた予備測定を行った。
　全立体角Geスペクトロメータの高性能化については、BGO（ゲルマニウム酸ビスマス）検出器を平成20年度に２台、平成21年度に２台の増強を図り、性能を評価するとともに予備実験を行った。また、高速データ収集ボードについては、平成20年度に４台、平成21年度に1台製作し、Ge検出器を用いて初期調整を行った。その結果、BGO検出器を増強することにより、Geスペクトロメータの信号対雑音比(S/N比)が向上することが確認された。また、高速データ収集ボードの初期調整の結果、高速データ収集システムを用いたJ-PARCでのTOF法実験が可能となった。これらの全立体角Geスペクトロメータ及び高速データ収集システムを用いて平成21年度上半期にCm-244等の予備測定を行った。全立体角Geスペクトロメータで測定されたCm-244のTOFスペクトルを図１に示す。 Cm-244の予備測定においては平成18年度に購入したCm-244密封線源1.8GBｑ(0.6mg)を試料に用い約20時間の測定を実施した。測定の結果、²⁴⁴Cm(n, γ)反応による 7.67, 16.77, 22.85. 34.99, 85.96 eVの共鳴吸収を明確に確認することができた。これらの予備測定により得られたデータの予備解析結果より、平成21年度下半期に本実験を実施できる見通しを得た。
　全立体角Geスペクトロメータを用いた捕獲断面積測定の信頼性検証及び高エネルギー領域での捕獲断面積測定のため、東工大所有の捕獲断面積測定で実績のあるNaI (Tl)検出器を下流部分基本遮蔽体内に移設し、中性子ビームを用いた特性試験を行った。その結果、NaI(Tl)検出器はBL04での捕獲断面積測定に十分使用でき、信号処理回路系の調整によってデッドタイムを小さくすれば、中性子エネルギー約100keV程度までの測定が可能であることが分かった。

２．２ 他施設における実験

（１）安定同位体試料の熱中性子捕獲断面積実験
　平成21年度下期にJ-PARCで測定が予定されているPd-107 は、不純物として安定同位体を多く含むと考えられる。そこで、Pd 同位体の中からPd-106 とPd-108 を選択し、それらの中性子捕獲反応により放出される即発ガンマ線スペクトルをJRR-3 において測定した。
　その結果、Pd-106 では、強度の最も強い2 本のガンマ線を観測した。また、Pd-108 では、報告されているガンマ線で、相対強度が2% 以上のものをほぼ全て観測することができた。両試料でも、不純物として含まれるPd-105 からのガンマ線が、バックグラウンドとして観測された。その他、空気中に含まれるN-14 によるガンマ線や、散乱中性子がゲルマニウム検出器内で捕獲反応を起して発生するガンマ線が観測された。本測定により、不純物として含まれているPd 同位体の中性子捕獲反応に起因する即発ガンマ線とその候補を同定し、J-PARC実験データ解析のための基礎データを得ることができた。

（２）逆反応による中性子捕獲断面積実験
　サンプル入手が困難なSe-79や高純度サンプル入手が困難なZr-93,Pd-107の中性子捕獲断面積を光核反応の逆反応によって求めるために、産業技術総合研究所のレーザー逆コンプトン光発生装置を用いて、以下の光核反応実験を行った。
　レーザー逆コンプトン光の発生に関しては、平成19年度に行った装置の高信頼化改良の結果、平成20年度もレーザー逆コンプトン光を安定に発生させ、光核反応実験を順調に実施できた。また、発生装置の改良では、平成21年度の実験に向けて、平成20年度に、電子入射用リニアックのビーム高品質化の一環としてビームの収束性を改善するための改修と最適化作業を行った。
　光核反応実験において、光核実験装置を用いた逆コンプトン光エネルギー分布測定及びSe-76,78等のデータ解析を行った。また、Se-77について、光核反応断面積の予備測定試験を実施し、その予備解析を行った。さらに、光核反応中性子測定及びZr-96等のデータ解析を行った。また、Pd-106の予備データを取得し予備解析を行なった。これらの予備解析の結果、平成21年度の本実験を実施できる見通しを得た。
　これまでの成果により、中性子捕獲反応の逆反応過程である光核反応断面積の測定技術を高度化した。今後、系統的なデータを中性子捕獲断面積の予測精度向上に反映させる予定である。

（３）LLFP核種の中性子捕獲断面積測定
　LLFP及び不純物として含まれる安定同位体核種に対する中性子捕獲断面積の補完的データの取得を目的として、京大炉ライナックを用いてZr同位体に対する中性子捕獲補完実験を実施した。全立体角Geスペクトロメータを用いた測定では、Zr-93の110eV共鳴及びZr-96の301eV共鳴に対する中性子捕獲ガンマ線波高スペクトルを得た。Zr-93の110eV共鳴に対しては、第一励起準位からの基底遷移ガンマ線を観測した。Zr-96の301eV共鳴に対しては、共鳴準位から基底、第一励起準位への一次遷移ガンマ線および低励起準位からの基底遷移ガンマ線を観測した。全吸収型BGO検出器を用いた測定では、100〜800eVの領域においてZr-96の中性子捕獲断面積を得た。
　平成21年度は、これまで取得した中性子捕獲断面積測定データに対して解析を行う予定である。

図２ ²⁴¹Am(n,f)の断面積。

（４）核分裂実験
　MAの中性子核分裂断面積の取得および荷電粒子や光誘起核分裂における質量収率の取得を目的として、平成20年度までに、(a)核分裂片検出器と検出ガス供給システムの設計・製作、及び性能試験、(b)Cf-252自発核分裂線源の作製、(c)核分裂実験用回路系の整備、(d)Np-237等を用いた予備試験と、検出器の改良、(e) 中性子ビーム強度増強のための中性子発生用標的の改良、 (f)質量収率測定用のガンマ線自動測定装置の設計・開発及び性能試験を行ってきた。
　平成20年度は、改良した検出器を用いNp-237、Am-241等の中性子核分裂断面積測定を行った。図２にAm-241の測定結果を示す。過去の測定データと比較し、概ね一致する結果が得られた。また平成21年度はCm-245、248の核分裂測定・データ解析を行っている。

（５）崩壊核データ測定
　核分裂生成物の崩壊核データのうち、特に崩壊エネルギーを測定している。原子力機構タンデム加速器に附置したオンライン同位体分離装置で陽子によるU-238の核分裂生成物を質量分離し、崩壊核データ実験装置およびデータ収集系を用いて崩壊エネルギーを測定した。崩壊エネルギーが精度良く測られている核種を5〜10MeVまでの範囲で測定して測定器の特性を調べ、系統誤差20keV程度で崩壊エネルギーを決定できること明らかにした。その結果に基づいて収率の極めて小さい中性子過剰なユーロピウム同位体Eu-162,164を測定し、崩壊核データ実験装置の有効性を実証した。今年度、現在までにEu-160,161の測定を終了し、現在解析中である。

２．３ サンプル整備

　核分裂実験用のMA核種サンプルに対し、化学精製を行うことにより高純度なサンプルを作成した。イオン交換法による化学精製によって、Np-237サンプル中に含まれるプルトニウム同位体不純物を約8%まで低減し、Am-241サンプル中に含まれるキュリウム同位体不純物を検出限界以下まで除去することができた。その結果、不純物量を低減した高品質のNp-237およびAm-241サンプルを核分裂実験に供することができた。平成21年度は捕獲実験用のPd-107サンプルを整備すると共に、捕獲実験用のCm-244等サンプルに対する同位体分析試験を実施する予定である。

２．４ 核データ評価、感度解析システムの構築及びベンチマーク計算

図３ Zr-96の捕獲断面積。

図４ 可視化された群断面積と誤差データ

　核データ評価に関しては、平成19年度に測定された核データの内、評価可能な核データの評価を実施し、評価済核データとして纏めた。例としてZr-96の中性子捕獲断面積評価の結果を図３に示す。本事業で得られた測定値（Katabuchi+（08））を良く再現している。感度解析システムのなかの共分散については平成20年度にエネルギー群ごとに平均化された断面積(群断面積)及びその共分散処理が可能になり、各エネルギー群における核特性の変化が得られるようになった。図４は可視化された群断面積及びその誤差である。感度解析コードについては、より使い易くするため、計算結果の可視化の改良や対象体系の拡張を図った。ベンチマーク計算については、ベンチマーク計算の種類を拡充するとともに、最新の評価済核データ間の差異を明らかにし、現在の評価済核データにおける信頼度を把握するため、ICSBEPハンドブック等に収納されている多様な体系の臨界実験ベンチマークに対し、JEFF-3.1とENDF/B-VII.0による解析を行い、JENDL-3.3による結果と比較した。平成21年度も測定データの評価、感度解析システムの整備、ベンチマーク計算の実施を予定している。

３．今後の展望

　J-PARCにおけるビームラインの整備がほぼ終了し、捕獲断面積測定に用いる全立体角GeスペクトロメータやNaI検出器の調整も進んでいる。全立体角Geスペクトロメータを用いたMAやLLFPに対する予備実験も行われた。今後は、MAやLLFPの中性子捕獲断面積の本測定を行う予定である。他の事業項目についても当初の計画に沿って順調に研究を進行している。