原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

レーザを用いた超高感度分析技術による 高速炉のプラント安全性向上に関する研究

１．研究開発の背景とねらい

　化学的に活性であるナトリウム（Na）を用いる高速炉の冷却材の漏えい検知は、炉心の冷却能力の確保に加え、施設の保全や環境への影響の観点から重要である。高速炉の冷却材は低圧なため、配管等に亀裂が生じた場合、大規模な破断に至る前に微小漏えいを検知して、原子炉を停止することが可能である。したがって、Naの微小漏えいを早期の段階で検知できれば、冷却材の大量漏えい前に対策を講じることが可能であり、炉心の冷却能力確保の観点からも軽水炉の緊急炉心冷却装置に相当する工学的安全施設を必要としない。日本原子力研究開発機構が設計しているFBR実証炉[1]では、プラントの大型化に伴って原子炉容器とガードベッセルの空間容積が増大するとともに、二重化された配管の間隙が酸素濃度の低い窒素ガスで満たされるため、漏えいしたNaが酸素等と反応して生成するNaエアロゾルの濃度は低下し、現行のNa漏えい検出器の性能である100ppbより2桁の検出感度向上が要求されている。
　しかし、Naイオン化式、放射線イオン化式等の現行のNa漏えい検出器は、原理的にNaエアロゾルを検出するため、冷却材配管周辺の雰囲気に含まれる海塩粒子がバックグラウンドとなり、高感度化が達成できても、雰囲気の塩分濃度より低い微量の漏えいNaを検出することはできない。
　そこで、漏えいしたNaの検出にレーザ共鳴イオン化質量分析法（Laser Resonance Ionization Mass Spectrometry：RIMS）を適用することにより、高速炉の1次冷却材Naの中性子核反応により生成した放射化Na（²²Na）を高感度で検出する技術を開発し、現行のNa漏えい検出器の2〜3桁程度まで検出感度を高めるとともに、²²Naの検出に対するRIMSの適用性を評価する。
　本研究では、RIMSを適用した微量Na分析装置を設計・製作し、高速実験炉「常陽」の１次冷却系から採取したNa試料を用いてエアロゾルの分析試験を行い、安定同位体（²³Na）及び²²Naの検出性能を評価する。本報では、昨年度までに製作を完了した微量Na分析装置の概要とそれを用いた検出感度評価、エアロゾル付着率評価の結果などについて報告する。

２．研究開発成果

（1）微量Na分析装置の設計・製作
　1次冷却材中の²²Na個数は²³Naより約10桁小さい。極微量の²²Naを感度良く検出するため、各検出過程におけるNa原子の損失を低減させるよう設計した微量Na分析装置を製作した。装置の構成を図1に示す。Naエアロゾルをエアロダイナミックレンズ(Aerodynamic Lens：AL)^[2]を介してイオン化チャンバへ導入し、一定時間エアロゾル集積板の表面に蓄積する。ALはオリフィスを9段連ねた構造を有し、大気圧中のエアロゾルを直径約3mmの流れに収束させて約10^-3Paの真空チャンバへ導入する^[3]。このエアロゾルを集積板で捕集し、原子化用レーザを照射してレーザアブレーションによりNaエアロゾルを間欠的に単原子化する。生成したNa原子に光パラメトリック発振によりNaが共鳴励起する波長に調節したレーザを照射してNa原子を選択的にイオン化し、飛行時間型質量分析計で同位体別に検出する。共鳴イオン法については、図1に記載した2種類のイオン化機構を候補とするが、実験で高いイオン化率が得られている②（1光子でイオン化ポテンシャルに近いRydberg準位まで励起して電場でイオン化する機構）が有力である^[3,4]。

（2）エアロゾル集積板のNaエアロゾル捕集効率
　上記の性能を達成するためには、ALを通過したNa原子が数百m/sの高速でエアロゾル集積板に衝突することから、集積板のエアロゾル捕集効率を実測で確認することが重要である。なお、ALを通過したエアロゾルの捕集効率は、文献では0.5と報告^[2]されているのみで、実測は前例がない。エアロゾル集積板には、高いエアロゾル捕集効率とともに、原子化用レーザを照射した際、母材から放出される²³Naが少ない材質であることも求められる。この観点から、エアロゾル捕集効率が高く、母材からのNaの影響が小さいTi多孔質体をエアロゾル集積板の材料として選定し^[4]、Naエアロゾルの付着率を定量的に測定した。まず、ALの透過効率はエアロゾルの粒径に依存するため、Naエアロゾルの粒径分布を取得し、ALの透過効率を評価した。次に、エアロゾル集積板へのNa付着量の化学分析結果とNaエアロゾル透過量（Naエアロゾルの導入量と透過効率の積）の比により付着率を評価した。図2に示すように、捕集効率は約0.2となり文献値を下回ったため、感度を向上させるようALの複数段化等の設計対応を行う。また、集積板の表面を走査型電子顕微鏡で観察した結果、図3に示すように、NaエアロゾルはTi粒子の表面に均一ではなく側部に層状あるいは繊維状に付着しており、付着のメカニズムとしてTi多孔質体の凹凸形状が寄与することを確認した。

（3）Naエアロゾルの検出感度
　²³Naを用いた試験によりレーザ出力などのパラメータの最適化を図り、²³Naに対する検出感度を評価した。RIMSによるNaの検出においては、集積板に捕集したNaエアロゾルをレーザ照射により原子化し、さらにレーザ共鳴イオン化させて質量分析計で検出する。微量のNaを検出するには高いイオン化効率が求められるため、高感度化が可能な1光子励起+電場イオン化機構を導入した。その結果、図4に示すように(2+1)光子イオン化機構に比べてNaイオン信号強度が約8倍増加した。また、原子化用レーザを照射してから共鳴イオン化用レーザを照射するまでの遅延時間は、レーザ光によりプラズマ化された原子が基底状態へ遷移する時間に依存し、レーザの出力によって基底状態への遷移時間が異なるため、原子化用レーザの出力と遅延時間の両方を最適化した。さらに、共鳴イオン化用レーザの出力や照射位置を調整し、Naイオン信号の増加を図った。
　次に、供給するNa濃度及び集積板への付着時間を調整することにより、集積板に付着したNa量を変化させて試験を行った。Na付着量は、性能評価と同様に、集積時間を100秒とした場合のNa濃度で評価した。その結果、図5に示すようにNa付着量とNaイオン信号積算値には直線性が確認され、集積時間180秒で濃度42pptのNaエアロゾルを検出できた。この中で最も低いNa付着量に対するNaイオン検出信号積算値のばらつきを調べ、装置の検出下限値を評価した結果、検出下限値は2.7pptであり、²³Naの検出において目標値1ppbに対して約400倍高感度であることを確認した。

（4）Naエアロゾルの検出効率
　Naの漏えいにより発生するNaエアロゾルがサンプリング配管内を移行し、検出システムに到達して検出されるNa原子個数を求め、²²Naの検出効率を評価した。
　漏えいしたNaはエアロゾルを形成し、サンプリング配管内を移行してNa漏えい検出器に到達する。検出器のエアロダイナミックレンズの透過効率はその粒径に依存するため、移行中の重力沈降による粒径分布の変化を計算し、検出性への影響を評価した。その結果、サンプリング配管長さを70 mとして、粒径の重量平均（モード値）の変化は、図6に示すように、Na漏えい時の0.73 μmから検出器位置の0.63 μmへと僅かであり、0.2 μm以上の粒径を透過できるエアロダイナミックレンズをほぼ全量透過できることを確認した。
　検出システムのNa移行・検出個数の評価結果を図7に示す。エアロゾル集積板の捕集効率は、設計値0.5を下回る0.2と評価されたが、集積時間を2.5倍に増加することにより解決できる。しかし、化学分析により測定後（レーザによる原子化後）の集積板に残留したNaを測定したところ、Naイオン信号が検出される10秒間程度のレーザ照射時間では、集積板に付着したNaのうちの1 %しか計測に寄与しておらず、集積板からの実効的な放出率が低いことがわかった。原子化後の共鳴イオン化用レーザの照射率及びイオン化率については、原子化用レーザと共鳴イオン化用レーザの照射間隔と共鳴イオン化用レーザの照射位置のパラメータサーベイにより、ほぼ設計どおりの値が得られることを確認した。これらより、1次系Na中に1/10¹⁰程度存在する²²Naの検出効率は、1 ppbのNaエアロゾルを250秒集積して10^-2個／測定と見積もられ、集積板からの放出率を向上させる必要があることがわかった。

３．今後の展望

　放射性の²²Naを検出するためには、Naエアロゾル集積板からのNa放出率を向上させる必要があることを明らかにした。現状のTi多孔質体製集積板は、多孔質体の間隙から奥に入り込んだNaエアロゾルが放出されていない可能性があるため、集積板材料として、平板の表面に微小の凹凸や溝を加工した形状等も今後検討する。また、質量分析計内イオン軌道計算等により、イオン移行率の向上の可能性を追求する。これらにより検出効率を向上させ、²²Naと²³Naの検出を組み合わせて、高速炉の微小Na漏えい検出技術の高度化を目指す。本研究により、高速炉プラントの安全性を一層向上させ、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

４．参考文献

[1] Uto, N., et al., Proceedings of International Congress on Advances in Nuclear Power Plants, Tokyo, Japan, May 10-14, 2009, Paper No. 9298 (2009).

[2] Takegawa, N., et al., Aerosol Sci. Technol., Vol. 39, p. 760 (2005).

[3] Aoyama, T., et al., J. Nucl. Sci. Technol., Supplement 6, p. 43 (2008).

[4] Aoyama, T., et Al., Proceedings of International Congress on Advances in Nuclear Power Plants, Tokyo, Japan, May 10-14, 2009, Paper No. 9112 (2009).