レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究　（原子力システム研究開発事業）

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レーザを用いた超高感度分析技術による高速炉のプラント安全性向上に関する研究

(受託者)独立行政法人日本原子力研究開発機構
(研究代表者)青山卓史大洗研究開発センター高速実験炉部高速炉技術課長
(再委託先)国立大学法人名古屋大学、国立大学法人東京大学

１．研究開発の背景とねらい

　高速炉の冷却材に用いているナトリウム（Na）は炉心の冷却機能を担うとともに、化学的に活性なため、その漏えい検知は安全確保上重要である。Naは冷却材配管から漏えいすると、雰囲気ガス中の酸素等と反応し、エアロゾルとなって配管の周辺に漂う。高速炉の冷却材は低圧なため、配管等が破断する前に亀裂からの微小漏えいが発生し、これを検知して、完全な配管破断に至る前に原子炉を停止することが可能なため、冷却材の大量漏えいの想定が不要であり、軽水炉の緊急炉心冷却装置に相当する工学的安全施設を必要としない。そのため、Naの微小漏えいを早期の段階で確実に検知することが重要である。日本原子力研究開発機構が設計しているFBR実証炉^[1]では、プラントの大型化に伴って原子炉容器とガードベッセルの空間容積が増大し、かつ二重化された配管の間隙を酸素濃度の低い窒素ガスで満たすため、漏えいしたNaエアロゾルの濃度が低下し、現行のNa漏えい検出器の性能である100ppbより2桁の検出感度向上が要求されている。
　しかし、Naイオン化式、放射線イオン化式等の現行のNa漏えい検出器は、原理的にNaエアロゾルを検出するため、冷却材配管周辺の雰囲気に含まれる海塩粒子がバックグラウンドとなり、高感度化が達成できても、雰囲気の塩分濃度より低い微量の漏えいNaを検出することはできない。
　そこで、漏えいしたNaの検出にレーザ共鳴イオン化質量分析法（Laser Resonance Ionization Mass Spectrometry：RIMS）を適用することにより、高速炉の1次冷却材Naの中性子核反応により生成した放射化Na（²²Na）を高感度で検出する技術を開発し、現行のNa漏えい検出器の2～3桁程度まで検出感度を高めるとともに、²²Naの検出に対するRIMSの適用性を評価する。
　本研究では、RIMSを適用した微量Na分析装置を設計・製作し、高速実験炉「常陽」の１次冷却系から採取したNa試料を用いてエアロゾルの分析試験を行い、安定同位体（²³Na）及び²²Naの検出性能を評価する。本報では、昨年度までに製作を完了した微量Na分析装置の概要とそれを用いた検出感度評価、エアロゾル付着率評価の結果などについて報告する。

２．研究開発成果

図１微量Na分析装置の構成

図２ Na検出感度に係る設計値

(1) 微量Na分析装置の設計・製作と性能予測
　1次冷却材中の²²Na個数は²³Naより約10桁小さい。極微量の²²Naを感度良く検出するため、各検出過程におけるNa原子の損失を低減させるよう設計した微量Na分析装置を製作した。装置の構成を図1に示す。Naエアロゾルをエアロダイナミックレンズ(Aerodynamic Lens：AL)^[2]を介してイオン化チャンバへ導入し、一定時間エアロゾル集積板の表面に蓄積する。ALはオリフィスを9段連ねた構造を有し、大気圧中のエアロゾルを直径約3mmの粒子線に収束させて約10^-3Paの真空チャンバへ導入する^[3]。この粒子線を当てたエアロゾル集積板に、原子化用レーザを照射してレーザアブレーションによりNaエアロゾルを間欠的に単原子化する。生成したNa原子に光パラメトリック発振によりNaが共鳴励起する波長に調節したレーザを照射してNa原子を選択的にイオン化し、飛行時間型質量分析計で同位体別に検出する。共鳴イオン法については、図1に記載した2種類のイオン化機構を候補とするが、実験で高いイオン化率が得られている②（1光子でイオン化ポテンシャルに近いRydberg準位まで励起して電場でイオン化する機構）が有力である^[3]。本装置について、Na原子の移行率を実験データや文献値に基づいて図2のように想定し、最終的に検出されるNaイオンの個数を概略的に予測した。その結果、当初目的どおり、現行のNa漏えい検出器より2桁濃度が低い1ppbのエアロゾルに含まれる²²Naを検出できる見通しを得た。

図３ Naイオン信号強度の時間変化

図４集積板に対する付着率の測定結果

(2)エアロゾル集積板による付着率の評価
　上記で予測した性能を達成するためには、ALを通過したNa原子が数百m/sの高速でエアロゾル集積板に衝突することから、エアロゾル集積板への付着率を実測で確認することが重要である。なお、ALを通過したエアロゾルの付着率は、文献では50％と報告^[2]されているのみで、実測は前例がない。エアロゾル集積板には、高いエアロゾル付着率とともに、原子化用レーザを照射した際、母材から放出される²³Naが少ない材質であることも求められる。この観点から、①Ti多孔質体：チタン粉末を焼結したもの、②Ｗ(凹凸加工)：タングステン板材に半円状の溝加工を施したもの、③SUSフィルタ：ステンレスファイバをメッシュ状に編んだものを候補材に選定した。ALを介して、集積板の表面にNaエアロゾルを一定時間集積させた後、その表面に原子化用レーザを照射し、生成したNaイオンを四重極型質量分析計で検出する試験を行い、候補材を絞り込んだ。Ti多孔質体及びＷを用いた試験結果を図3に示す。レーザ照射直後のイオン信号は付着したNaエアロゾルからの寄与であり、その後の強度変動が無くなったイオン信号が母材中の不純物Naからの寄与と推定した。Ti多孔質体の方がエアロゾル付着率が高く、母材からのNaの影響が小さいことが分かった。Ti多孔質体と SUSフィルタの比較結果も同様であった。この結果より、③Ti多孔質体をエアロゾル集積板の材料として選定し、Naエアロゾルの付着率を定量的に測定した。まず、ALの透過効率はエアロゾルの粒径に依存するため、Naエアロゾルの粒径分布を取得し、ALの透過効率を評価した。次に、エアロゾル集積板へのNa付着量の化学分析結果とNaエアロゾル透過量（Naエアロゾルの導入量と透過効率の積）の比により付着率を評価した。図4に示すように、付着率は約20％となり文献値を下回ったため、感度を向上させるようALの複数段化等の設計対応を行う。また、集積板の表面を走査型電子顕微鏡で観察した結果、図5に示すように、NaエアロゾルはTi粒子の表面に均一ではなく側部に層状あるいは繊維状に付着しており、付着のメカニズムとしてTi多孔質体の凹凸形状が寄与することを確認した。

図５ Ti多孔質体へのNaエアロゾルの付着状況

(3)Naエアロゾル検出試験
　製作した微量Na分析装置の性能を検証するため、まず、安定同位体（²³Na）を対象としたNaエアロゾル検出試験を実施した。最初に、１種類のレーザのみでイオン化できる(2+1)光子イオン化機構（図1中①）を用いて、現行検出器の感度に相当する100ppbのNaエアロゾルを検出し、レーザによるNaの検出原理を確認した。次に、高感度化が可能な1光子励起＋電場イオン化機構（図1中②）による検出を実施した。これらの試験では、(2+1)光子イオン化機構では波長526nmの共鳴イオン化用レーザ（出力37mJ）の照射によりイオン化し、1光子励起＋電場イオン化機構では波長243nmの共鳴イオン化用レーザ（出力6.2～6.8mJ）の照射と4kV/cmのパルス電圧印加によりイオン化した。集積板に100ppbのNaエアロゾルを30秒間集積させた場合のNaエアロゾル分析結果を図6に示す。Naエアロゾルは、原子化用レーザの照射開始から数秒間でほとんどがイオン化され、集積板の母材に含まれる不純物Naのイオン化によるバックグラウンドに対して十分な信号強度が得られた。集積板へのNaエアロゾル集積時間を30秒から5分間まで変化させた場合のNaイオン信号積算値（バックグラウンドを差し引いた正味の信号）を図7に示す。集積時間を延長することによりイオン信号強度を増加することができ、1光子励起＋電場イオン化機構によるイオン化は、(2+1)光子イオン化機構より約8倍高感度であることを確認した。さらに、極短パルス電源の導入により電場イオン化時のNaイオンの加速を抑制し、Na検出信号のS/N比を5倍改善することができた。これにより、現行の2桁以上高い検出感度を達成する見通しを得た。

図６ Naイオン信号強度のレーザ照射時間依存性

図７ Naイオン信号積算値のエアロゾル集積時間依存性

３．今後の展望

　平成17年度より開始した本研究は、現在まで計画どおりに進捗しており、今後Na共鳴イオン化に関する検出方法の最適化を図り、²³Naを用いた試験により世界で初となる0.1ppb以下の微量濃度のNaエアロゾル検出を達成した後、最終年度である平成21年度に「常陽」の1次冷却系Naを用いて、²²Naの検出性能を評価する。本研究により、高感度なNa漏えい検出技術を開発して高速炉プラントの安全性を一層向上させることにより、高速増殖炉サイクルの実現に寄与していく。

４．参考文献