原子力システム研究開発事業

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成果報告会開催

原子力システム 研究開発事業 成果報告会資料集

放電プラズマ焼結による革新炉燃料ペレット製造に関する研究開発

(受託者)国立大学法人大阪大学
(研究代表者)牟田浩明 大学院工学研究科 助教

1.研究開発の背景とねらい
図1
図1.放電プラズマ焼結概略

 本事業では、高速炉用燃料の焼結に対する放電プラズマ焼結(Spark Plasma Sintering, SPS)法の適用性を評価することを目的としている。SPS法はホットプレスと同様の加圧焼結法のひとつであり、試料粉体およびこれを充填した導体ダイス中に電流を流すことで温度をコントロールする。この装置の概略を図1に示す。基本の構造はホットプレスと同様であるが、プレス部が電極を兼ねており、この電極の変位から焼結時の収縮挙動が評価できる。初期の圧粉体においては粒子の一部しか接触していないため、電圧・電流はこの接触部に集中し、およそ10000 Kともいわれる局所的な高温状態(プラズマ)が発生する。これは粉体表面を洗浄、活性化し、この結果著しく焼結温度と焼結時間が低減され、また高い接着強度が得られることが知られている。
 高速炉燃料の製造においては、低除染であることから工程の短縮・簡略化が図られており、また窒化物燃料などではAmNなど蒸気圧の高いMAの蒸発を防ぐため、低温・短時間での焼結が望まれている。ここではSPS法による酸化物、金属、窒化物各燃料形態のペレット試料の作成を行い、その焼結特性を評価するとともに、熱・機械物性の比較を行うことで本焼結法の適用性を評価する。

2.研究開発成果

 H18年度までの結果より、UO2やUNペレットの作成において、焼結温度・時間ともに大幅に低減されるという良好な結果が得られた。この結果をもとに、不活性マトリクスとしてTiNあるいはZrNを含む複合窒化物燃料ペレット試料への適用を試みた例を以下に述べる。炭素熱還元法によってTiN+UN(Ti:U=6:4), Zr0.6U0.4N等の複合窒化物粉末を合成し、これらについて窒素フロー中でSPS法による焼結を行ったところ、焼結温度1600℃、焼結時間19分といずれも非常に低減された条件で理論密度の90 %程度の高密度試料が得られた。原料粉末についてはボールミル等の処理は行っておらず、また焼結助剤の添加もしていない。窒化物は難焼結性であるほか、微粉末にすると非常に活性が高くなることが知られている。SPS法の適用によってボールミル処理工程を省略できることに加え、試料粉末の取扱いも容易にすることができるといえる。この他、TiN, ZrN, DyN, UN単体試料についても1500〜1800℃、30分以内の焼結で同様の高密度試料を得ることができた。

図2
図2.試料研磨面のSEM観察像

 左に今回SPS法で作成した試料と、比較のためボールミル処理した粉末を用いて常圧焼結法で作成したTiN+UNおよび(Zr,U)N試料*それぞれの表面研磨面のSEM観察像を示す。不活性マトリクスとして用いたZrNはUNと完全に固溶するが、TiNはいずれにも固溶せず、二相混合試料となっていることがわかる。SPS法で作成した試料は常圧焼結法のものに比べ1/5程度のごく小さい粒径を持ち、TiNを含む試料についてはサブマイクロメートルレベルで均質に分散した複合試料が得られた。これは著しく低減された焼結温度と焼結時間のため、結晶粒の成長が大きく抑制されたためである。

図3
図3.(a)単体および(b)複合窒化物試料の熱伝導率

 上図に作成した試料の熱伝導率の温度依存性を文献値とともに示す。(a)に示す単体試料、また(b)に示す複合窒化物試料の双方において、SPS法で作成した試料は過去の報告値と同程度か、それよりも大きい値を持つことがわかる。通常であれば非常に小さく保たれた粒径のため、粒界散乱が強く熱伝導率は減少するが、それとは逆の傾向が見られた。これは接触部間に生じる高温プラズマにより、粒界不純物が減少したためと思われる。SPS法による金属材の接合を行った際にも不純物が減少し、高い接着強度が得られた例が報告されている。このように微細構造においては大きな差が見られたものの、熱伝導率をはじめとした熱物性において劣化は見られなかった。

表1. 焼結条件と試料密度の比較(常圧焼結法* → SPS法)
表1

 いくつかの酸化物・窒化物試料について、常圧焼結法およびSPS法における焼結条件と試料密度の比較を表に示す。焼結温度は数百度低減できるほか、焼結時間については9割以上の短縮ができることがわかった。このような低温・短時間焼結はAmNなどの分解・蒸発抑制に効果的であると考えられる。以上から、SPS法は高密度試料を得ることが難しく、また焼結温度の低減が望まれているマイナーアクチニドを含む窒化物燃料や、あるいは長寿命FPターゲット燃料の製造プロセスに適用できる可能性があることが確かめられた。

3.今後の展望

 本事業により各燃料形態に対する焼結特性、その物性の変化についての知見を得ることができた。実用化のためには焼結試料の照射挙動の評価や、ホットプレスと同様に問題となると考えられる量産性の向上に関する検討を行う必要があると考えられる。

4.参考文献

* 平成14-16年度「窒化物燃料と乾式再処理に基づく核燃料サイクル関する技術開発 成果報告書」


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