原子力システム　研究開発事業　成果報告会資料集

時間・空間スケーラビリティーを備えた統合原子シミュレーションの研究

１．研究開発の背景とねらい

　本事業では、次世代原子炉材料への高密度放射線照射による材料脆化のメカニズムを明らかにするため、大規模並列計算環境を用いサブマイクロ秒、サブマイクロメートルの巨視的時間・空間スケールまで拡張可能な統合原子シミュレーションシステムを構築し、放射線照射損傷に代表される材料内欠陥構造の解析を行う。あわせて、放射線照射による損傷構造を高精度に測定する技術を開発し、シミュレーション結果と比較することで、次世代原子炉構成材の材料設計、劣化診断手法の確立に貢献することを目的とする。

２．研究開発成果

　17年度から19年度の事業期間において、高速粒子衝突現象に特化した分子動力学シミュレーション手法を適用した損傷形成シミュレーションプログラム、放射線照射により生成された損傷の緩和過程をTemperature Accelerated Dynamicsの手法を用いて計算した損傷緩和シミュレーション、さらにこれらを統合したシミュレーションシステムの開発を行った。統合シミュレーションシステムでは、巨大な材料系に対するシミュレーション技術として、分子動力学シミュレーションプログラム本体の並列化により、100万原子以上の原子集合体を扱うことが可能な損傷形成・緩和シミュレーションプログラムを作成した。さらに大きな原子集合体に対する損傷形成・緩和プログラムを実現するために、元となる集合体から放射線照射を受ける領域の周辺のみを局所的に取り出し、これに対し損傷形成・緩和シミュレーションを実施したのち、原子座標データを書き戻す方法を開発した。この方法により、多数の放射線衝突による多層膜内における原子移動、欠陥構造の形成と回復について解析を行った。厚さ約1nmのニッケル中間層を深さ3nmの位置に持った炭素-ニッケル-炭素多層膜に対し、加速エネルギー3keVのAr原子を逐次的300回、1.5×10¹⁴/cm²相当量衝突させる分子動力学シミュレーションを行った。シミュレーションのスナップショット、電子顕微鏡シミュレーション結果を図1に、シミュレーション前後の炭素、ニッケル原子の深さ分布を図2に示す。図1の電子顕微鏡シミュレーション結果では、下部炭素領域内において黒い点が顕著に見られるがこれはNi原子に対応するものである。図1、2より基板上部の炭素層は照射によるカスケード生成のため初期の周期構造が乱れ、欠陥が形成されることがわかる。また、加速エネルギーが3keVの場合、Arの平均注入深さは約3nmと、Ni中間層の位置と一致し、この場合、中間層のNi原子は基板内上下方向に移動する。照射量の範囲において、基板内部方向へ移動したNi原子の割合は、照射量に比例して増加し、その数は1×10¹⁴/cm²あたり0.06と算出された。

図1 C/Ni/C多層膜へのAr原子の逐次的な衝突シミュレーションの実施結果(3keV、300回、1.5×10¹⁴/cm²相当)。左:全原子の分布、中:Ni、Arのみ、右:マルチスライス法による電子顕微鏡イメージシミュレーション結果。

図2 C/Ni/C多層膜へのAr原子の逐次的な衝突シミュレーションによる、炭素、ニッケル原子の深さ分布

図3 3keVのArイオンを照射したC/Ni/C多層膜中におけるNiのHR-RBSスペクトル

　シミュレーション結果の検証のため、材料内の原子配置を高精度に測定できる高分解能ラザフォード後方散乱(HR-RBS)法により、多層膜構造への放射照射効果を調べた。高精度エネルギー分析器、高精度位置検出器を備えたHR-RBSシステムを構成し、C(3nm)/Ni(1nm)/C(60nm)の多層膜に対するAr原子の照射によるNi原子の移動量を測定した。それぞれの照射量に対するNi原子のRBSスペクトルを図3に示す。図3より5×10¹⁴/cm²以上の照射量においてスペクトルの低エネルギー側への広がり、すなわちNi原子の基板内部への拡散が確認された。シミュレーションより得られたNi原子の移動率を勘案すると、1×10¹⁴/cm²と5×10¹⁴/cm²の間においてRBSスペクトルに違いが見られたという妥当な結果を得ることができた。シミュレーションとナノスケール測定技術の連携による材料構造解析では、シミュレーション側に対しては統計的な揺らぎや現実的な時間内でのシミュレーションの実施、実験側に対してはサブナノメートル精度の原子密度分布測定という課題があるが、放射線照射による原子移動の点においては両者において妥当な一致を見ることができた。
　また、平成17年度から19年度にわたって実施したシミュレーションを通じて、10nm立方以上の空間における1×10¹²/cm²〜1×10¹⁴/cm²の照射を受けた固体材料の原子座標を基礎データとし、欠陥の空間分布、原子周辺の局所構造に、電子顕微鏡シミュレーション等、欠陥構造の解析結果をデータベースとしてイントラネット内のサーバに蓄積した。さらにこれらを閲覧するためのソフトウェアを作成し、シミュレーション実施者とデータ利用者間の情報共有の基盤技術を開発した。

３．まとめと今後の展望

　平成17年度から19年度の研究開発期間において、放射線照射による欠陥構造ダイナミクスの解析に必要な時間・空間スケーラビリティーを擁する分子動力学シミュレーションシステムを開発した。本シミュレーションシステムによる計算結果と、高精度原子位置測定実験と直接的に比較することで相互の妥当性を示し、複数回の放射線照射の繰り返しによる材料内原子移動の機構を提示した。次世代の原子力システムの開発では、従来にない材料組成や、高度に制御されたナノ構造を有する新材料を開発し、それらの高温、高圧力、高照射等の条件下における材料劣化機構を明らかにする必要がある。本研究では、多元系原子間ポテンシャルのフレキシブルな実装、原子衝突に最適化された時間発展、原子構造遷移の追跡、複数レベルの並列化技術等、次世代原子力材料の原子スケールシミュレーションに必要な技術基盤を確立した。本研究開発での成果を発展させることにより、計算機シミュレーションによる原子力材料の設計評価手法へのより具体的な応用展開が期待される。